Dynamique des ´electrons corr´el´es en champ laser intense
Pr´esentation de soutenance
par
Michel Peters1,2
1
D´epartement...
Plan de la pr´esentation
1 Introduction (p. 3)
2 M´ethode TDMCSCF (p. 7)
(a) Souplesse de la variation d’´etat :
D´eformat...
1 Introduction : Dynamique + Champ intense
Dynamique : ´etude des relations entre les forces et les mouvements qu’elles pr...
1 Introduction : Dynamique + Champ intense
Intense : Force appliqu´ee ≥ Forces de coh´esion
 Retour au plan (p. 2) 3 / 20
1 Introduction : Forces de coh´esion mol´eculaire
Op´erateur Hamiltonien ˆH
ˆH(t) = ˆTn + ˆVnn
Noyaux
+ ˆTe + ˆVee
´Electr...
1 Introduction : Physique attoseconde
M´ecanisme `a 3 ´etapes : naissance de la physique attoseconde (10−18
s)
P. Corkum, ...
1 Introduction : Physique attoseconde
M´ecanisme `a 3 ´etapes : naissance de la physique attoseconde (10−18
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1 Objectifs
D´eveloppements m´ethodologiques
1. Simulations num´eriques de la dynamique ´electronique
(a) Corr´elation ´el...
2 M´ethode TDMCSCF : Id´ees de base
Objectif : R´esolution de l’´equation de Schr¨odinger (TDSE) ´electronique
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2 M´ethode TDMCSCF : Id´ees de base
Param´etrisation de |Ψ, t ≡ cI(t)|ΦI[{ϕi(t)}]
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= ˆU1(t, 0) ˆU2(t,...
2 M´ethode TDMCSCF : Exemple H2 en base minimale
E(t) = E0 sin ωt
(a) ω = 0.1 u.a., E0 = 0.05 u.a.
(b) ω = 0.1 u.a., E0 = ...
3 Description des processus d’ionisation
R´esolution s´epar´ee des ´equations de mouvement
ˆQ



ˆP



´Energie
Posi...
3 Description des processus d’ionisation
R´esolution s´epar´ee des ´equations de mouvement
˙ı∂t|Ψ, t = ˆH(t)|Ψ, t
˙ı∂t
ψQ
...
3 Description des processus d’ionisation
Exemple : Mol´ecule LiH dirig´ee par laser (4 ´electrons, 3 orbitales et S=0)
Li ...
3 Description des processus d’ionisation
E(t) = E0 sin2 πt
2L
sin(ωt + δ), ∀t ∈ {0, 2L}
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(a) (b)
(c) (d)
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4 Imagerie dynamique : LIED
Diffraction ´electronique assist´ee par laser (LIED) : Analogue `a l’exp´erience de Young
Hypot...
4 Imagerie dynamique : LIED
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ElectricField
(a)
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x axis time axis
(a) t=0 (b) t = 0.2 T (c) t = 0.7 T (d) t...
4 Imagerie dynamique : LIED
kx(u.a.)
ky (u.a.)
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4 Imagerie dynamique : LIED
N2 : Distribution de vitesses VS distance internucl´eaire
(a) R = 1.1 ˚A (b) R = 2.2 ˚A (c) R ...
4 Imagerie dynamique : LIED
CO2 : Distribution de vitesses VS ´etat initial
(a) HOMO (b) HOMO-1
log10S(ky)(Arb.U.)kx(units...
5 Conclusions et perspectives
D´eveloppements m´ethodologiques
1. Simulations num´eriques de la dynamique ´electronique
(a...
5 Conclusions et perspectives
Dynamique ´electronique : Contrˆole et Imagerie
1. Contrˆole quantique
(a) Syntonisation d’´...
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  1. 1. Dynamique des ´electrons corr´el´es en champ laser intense Pr´esentation de soutenance par Michel Peters1,2 1 D´epartement de Chimie, Universit´e Laval 2 Institut des Sciences Mol´eculaires d’Orsay, Universit´e de Paris Sud XI
  2. 2. Plan de la pr´esentation 1 Introduction (p. 3) 2 M´ethode TDMCSCF (p. 7) (a) Souplesse de la variation d’´etat : D´eformations orbitalaires et Interaction de configuration (b) R´esolution non-variationnelle 3 Description des processus d’ionisation (p. 10) (a) S´eparation de l’espace des ´etats : Approximations ajustables (b) Dynamique d’ionisation d’une mol´ecule `a 4 ´electrons 4 Imagerie dynamique : LIED (p. 14) (a) D´etermination de la structure g´eom´etrique et orbitalaire (b) Haute r´esolution temporelle 5 Conclusions et perspectives (p. 19)
  3. 3. 1 Introduction : Dynamique + Champ intense Dynamique : ´etude des relations entre les forces et les mouvements qu’elles produisent Retour au plan (p. 2) 3 / 20
  4. 4. 1 Introduction : Dynamique + Champ intense Intense : Force appliqu´ee ≥ Forces de coh´esion Retour au plan (p. 2) 3 / 20
  5. 5. 1 Introduction : Forces de coh´esion mol´eculaire Op´erateur Hamiltonien ˆH ˆH(t) = ˆTn + ˆVnn Noyaux + ˆTe + ˆVee ´Electrons + ˆVne + ˆVL(t) “Attractions” (1) Retour au plan (p. 2) 4 / 20
  6. 6. 1 Introduction : Physique attoseconde M´ecanisme `a 3 ´etapes : naissance de la physique attoseconde (10−18 s) P. Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994 (1993) Retour au plan (p. 2) 5 / 20
  7. 7. 1 Introduction : Physique attoseconde M´ecanisme `a 3 ´etapes : naissance de la physique attoseconde (10−18 s) Recollision ´electronique induite par laser : sc´enarios possibles – Recapture de l’´electron : ´Emission de photon (HHG) – Collision in´elastique : Ionisation / Excitation multiple (NSDI) – Collision ´elastique : Diffraction ´electronique induite par laser (LIED) P. Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994 (1993) Retour au plan (p. 2) 5 / 20
  8. 8. 1 Objectifs D´eveloppements m´ethodologiques 1. Simulations num´eriques de la dynamique ´electronique (a) Corr´elation ´electronique : Methode multi-configurationnelle (TDMCSCF) (b) Ionisation optique des mol´ecules : Partition (Feshbach) de l’espace Dynamique ´electronique : Contrˆole et Imagerie 1. Contrˆole quantique (a) Syntonisation d’´etats ´electroniques (b) Localisation des paires ´electroniques 2. Imagerie mol´eculaire dynamique (a) Diffraction ´electronique assist´ee par laser (LIED) (b) Tomographie orbitalaire Retour au plan (p. 2) 6 / 20
  9. 9. 2 M´ethode TDMCSCF : Id´ees de base Objectif : R´esolution de l’´equation de Schr¨odinger (TDSE) ´electronique ˙ı∂t|Ψ, t = ˆH(t)|Ψ, t (2a) ˆH(t) = ˆTe + ˆVne + ˆVL(t) + ˆVee (2b) Point de d´epart : Fonction d’onde multi-configurationnelle (MCSCF) |Ψ, t ≡ I=1 cI(t)|ΦI[{ϕi(t)}] (2c) Φ1 “Ground State” Molecular Orbitals Φ2 Φ3 Φ4 + + + ... “Excited States” Retour au plan (p. 2) 7 / 20
  10. 10. 2 M´ethode TDMCSCF : Id´ees de base Param´etrisation de |Ψ, t ≡ cI(t)|ΦI[{ϕi(t)}] |Ψ, t = ˆU(t, 0)|Ψ, 0 = ˆU1(t, 0) ˆU2(t, 0)|Ψ, 0 (3) • D´eformation des orbitales {ϕi(t)} ↔ ˆU1 • Dynamique configurationnelle {cI(t)} ↔ ˆU2 Le produit ˆU = ˆU1 ˆU2 doit satisfaire TDSE : ˙ı∂t ˆU1(t, 0) = ˆH1(t) ˆU1(t, 0), ˆH1(t) = ˆTe + ˆVne + ˆVL(t) (4a) ˙ı∂t ˆU2(t, 0) = ˆHI 2 (t) ˆU2(t, 0), ˆHI 2 (t) = ˆU† 1(t, 0) ˆVee ˆU1(t, 0) (4b) Approximation temps court ( 1) ˆU(t + , t) = ˆU1(t + , t) ˆU2(t + , t) exp −i ˆH1(t) · exp −i ˆHI 2 (t) (5) J. Chem Phys 127, 174107 (2007). Retour au plan (p. 2) 8 / 20
  11. 11. 2 M´ethode TDMCSCF : Exemple H2 en base minimale E(t) = E0 sin ωt (a) ω = 0.1 u.a., E0 = 0.05 u.a. (b) ω = 0.1 u.a., E0 = 0.1 u.a. Rotations orbitalaires Dynamique configurationnelle J. Chem Phys 127, 174107 (2007). Retour au plan (p. 2) 9 / 20
  12. 12. 3 Description des processus d’ionisation R´esolution s´epar´ee des ´equations de mouvement ˆQ    ˆP    ´Energie Position Projecteurs orthogonaux • ˆQ = I |I I| ´Etats li´es • ˆP = ˆ1 − ˆQ ´Etats ionis´es Propri´et´es ˆQ + ˆP = ˆ1 (6a) ˆQ · ˆP = 0 = ˆP · ˆQ (6b) ˙ı∂t ˆQ = 0 = ˙ı∂t ˆP (6c) Retour au plan (p. 2) 10 / 20
  13. 13. 3 Description des processus d’ionisation R´esolution s´epar´ee des ´equations de mouvement ˙ı∂t|Ψ, t = ˆH(t)|Ψ, t ˙ı∂t ψQ ψP = ˆHQQ ˆHQP ˆHPQ ˆHP P ψQ ψP (7) |ψQ, t = ˆUHQQ (t, t0)|ψQ, t0 − ˙ı t t0 ˆUHQQ (t, t ) ˆHQP (t)|ψP , t dt (8a) |ψP , t = ˆUHPP (t, t0)|ψP , t0 − ˙ı t t0 ˆUHPP (t, t ) ˆHPQ(t)|ψQ, t dt (8b) Hypoth`eses simplificatrices • Le couplage ˆHQP n’inclut que ˆVL(t) • Repr´esentation en ondes planes des “orbitales” du continuum • Mouvement dans le continuum restreint `a 1D Retour au plan (p. 2) 11 / 20
  14. 14. 3 Description des processus d’ionisation Exemple : Mol´ecule LiH dirig´ee par laser (4 ´electrons, 3 orbitales et S=0) Li H |ϕi(x)|2 x (units of a0) LiH : 6 CSFs LiH+ : 8 × nk CSFs Retour au plan (p. 2) 12 / 20
  15. 15. 3 Description des processus d’ionisation E(t) = E0 sin2 πt 2L sin(ωt + δ), ∀t ∈ {0, 2L} x(a0) (a) (b) (c) (d) time (Eh/ ) λ = 800 nm, I = 1014 W/cm2 , et L = 10 fs (a) δ = 0 ; (b) δ = π/2 ; (c) δ = π ; (d) δ = 3π/2. Retour au plan (p. 2) 13 / 20
  16. 16. 4 Imagerie dynamique : LIED Diffraction ´electronique assist´ee par laser (LIED) : Analogue `a l’exp´erience de Young Hypoth`eses simplificatrices • Mod`ele `a un ´electron a) Corr´elation ´electronique b) Contribution des couches internes • Dimensionalit´e r´eduite (Vibration, rotation, ´electron confin´e dans un plan) • Conditions id´eales (Alignement parfait, excitation sur un cycle optique) Phys. Rev. A 83, 051403(R) (2011) et Phys Rev. A 85, 053417 (2012). Retour au plan (p. 2) 14 / 20
  17. 17. 4 Imagerie dynamique : LIED yaxis ElectricField (a) (b) (c) (d) x axis time axis (a) t=0 (b) t = 0.2 T (c) t = 0.7 T (d) t = 0.9 T y(unitsofa0) x (units of a0) λ = 800 nm, I = 8 × 1014 W/cm2 Retour au plan (p. 2) 15 / 20
  18. 18. 4 Imagerie dynamique : LIED kx(u.a.) ky (u.a.) Retour au plan (p. 2) 16 / 20
  19. 19. 4 Imagerie dynamique : LIED N2 : Distribution de vitesses VS distance internucl´eaire (a) R = 1.1 ˚A (b) R = 2.2 ˚A (c) R = 4.4 ˚A log10S(ky)(Arb.U.)kx(unitsofa−1 0) ky (units of a−1 0 ) Retour au plan (p. 2) 17 / 20
  20. 20. 4 Imagerie dynamique : LIED CO2 : Distribution de vitesses VS ´etat initial (a) HOMO (b) HOMO-1 log10S(ky)(Arb.U.)kx(unitsofa−1 0) ky (units of a−1 0 ) Retour au plan (p. 2) 18 / 20
  21. 21. 5 Conclusions et perspectives D´eveloppements m´ethodologiques 1. Simulations num´eriques de la dynamique ´electronique (a) Corr´elation ´electronique : Methode multi-configurationnelle (TDMCSCF) (b) Ionisation optique des mol´ecules : Partition (Feshbach) de l’espace Am´eliorations – Inclusion du mouvement nucl´eaire – Utilisation d’un espace actif adaptatif – Prise en charge plus compl`ete de la corr´elation ´electronique – Augmentation de la taille de la base et de la dimensionalit´e Retour au plan (p. 2) 19 / 20
  22. 22. 5 Conclusions et perspectives Dynamique ´electronique : Contrˆole et Imagerie 1. Contrˆole quantique (a) Syntonisation d’´etats ´electroniques (b) Localisation des paires ´electroniques 2. Imagerie mol´eculaire dynamique (a) Diffraction ´electronique assist´ee par laser (LIED) (b) Tomographie orbitalaire Explorations futures – Simulations LIED non-SAE – Calculs de spectres d’harmoniques – Tomographie orbitalaire d´etaill´ee – Observation des mouvements ´electroniques Retour au plan (p. 2) 20 / 20

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