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K. Garcia, D. Boust, V. Moulin, E. Douville, B. Fourest et ...
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de la Camargue inondée lors des crues du Rhône de 1993 et 1994, les échantillons de sols prélevés
montrent des niveaux ...
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Dans le massif du Mercantour, la répartition de la radioactivité est caractérisée par une...
17IRSN - Rapport scientifique et technique 2005
2.2
Références
S. Charmasson, 1998. Cycle du combustible nucléaire et mili...
2.3 Le radon dans les
bâtiments : étude
phénoménologique
L
e radon est un gaz radioactif naturel omniprésent à la surface
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de l’instrumentation du laboratoire ont été testées sur plusieurs années et
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Situation des auteurs
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2 Direction de l’environnement et de l’intervention (DEI)...
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23 Laboratoire de mesure de la radioactivité dans l’environnement (LMRE) ; Service de traitement
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Thomas Perrier Étude des paramètres de sorption-désorption d'actinides
transuraniens et modélisation de leur mobilisation ...
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Summertime, référence, Rapport Scientifique et Technique de l'IRSN

  1. 1. 2 2 Radioécologie : des travaux pour décrire, 2 expliquer et prévoir 2.1 Le comportement du plutonium dans les sédiments 4 marins en mer d'Irlande et en Manche 2.2 Les apports scientifiques du projet CAROL 12 Camargue-Rhône-Languedoc 2.3 Le radon dans les bâtiments : étude 18 phénoménologique 2.4 Développement d'un logiciel de gestion des essais 23 interlaboratoires relatifs aux mesures de la radioactivité dans des échantillons de l'environnement 2.5 Projet CAPHÉINE 2.6 De la nécessité d'une expertise pluridisciplinaire : 24 exemple des sables de Camargue 2.7 Document de position sur la radioprotection de l’environnement 25 2.8 Deux publications sur l’état de l’art en radioprotection de l’environnement à la suite du congrès ECORAD 2004 2.9 Projet EXTREME : la redistribution de radionucléides 26 liée aux évènements climatiques intenses 2.10 Variabilité du coefficient de lessivage des contaminants atmosphériques 2.11 En quelques dates - Situation des auteurs 27 dans l’organigramme de l’IRSN - Thèses soutenues Radioactivité et environnement flashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflash
  2. 2. Le rapport scientifique et technique 2005 de l’Institut constitue une synthèse des travaux scientifiques qui ont franchi en 2004-2005 une étape marquante dans leur déroulement. Cet ouvrage n'aurait pu être réalisé sans le concours du Comité éditorial, ainsi que celui des chercheurs et des experts qui ont consacré leur temps et leur énergie à la rédaction et à la mise au point de ces articles. Qu'ils soient tous remerciés pour leur contribution. Le rapport scientifique et technique 2005 comporte en tout 6 fascicules, il est imprimé sur papier couché sans chlore, 100 % recyclable et biodégradable avec des encres végétales.
  3. 3. IRSN - Rapport scientifique et technique 2005 2 Radioactivité et environnement
  4. 4. Radioécologie :des travaux pour décrire, expliquer et prévoir a radioécologie, étude de la radioactivité de l’environnement et de son incidence sur l’homme et les écosystèmes, constitue un domaine d’excellence historique de l’IRSN en héritage à la fois de l’IPSN, par des travaux de recherche et d’études appliquées, et de l’OPRI, par la maîtrise de la métrologie de l’environnement et de la veille radiologique du territoire. En France et à l’étranger, ce domaine a connu un développement en plusieurs étapes, que l’on peut résumer ainsi : L’âge d’or, l’ère de l’essor de l’énergie nucléaire civile (de 1960 au milieu des années 80), où de nom- breuses équipes de radioécologie se sont constituées, principalement pour étudier les voies de transfert à l’homme. Parallèlement, dans le domaine de la radiobiologie, de nombreuses expérimentations ont été conduites sur les effets des rayonnements ionisants sur les organismes vivants non-humains. L’ère post-Tchernobyl (de 1986 au milieu des années 90) où, suite à l’accident de Tchernobyl, la radioécologie s’est principalement focalisée sur le développement d’outils (comme les codes de calculs) et d’études expérimentales ou sur le terrain, permettant d’évaluer l’impact sanitaire en situa- tion accidentelle. La période «écologique» (à partir du milieu des années 90) où la communauté de la radioécologie a pris conscience de la nécessité de développer des méthodes permettant d’évaluer le risque écologi- que associé à la présence de radionucléides dans l’environnement. Cette dernière période s’est accompagnée d’une diminution notable des effectifs des équipes de radio- écologie au niveau européen et mondial. Ainsi, l’IRSN reste un des rares organismes, au plan mondial, à conserver une forte capacité de recherche et d’expertise dans ce domaine, mettant à profit les connaissances acquises par le passé et développant 2 Radioactivité et environnement2 L
  5. 5. 2des connaissances nouvelles sur les lacunes de la discipline. Cette position, qui peut sembler un atout, constitue en fait une fragilité car l’Institut a vocation à dialoguer et à se confronter avec ses pairs. C’est dans cet esprit que l’IRSN prend la tête de l’étude d’un projet de réseau d’excel- lence en radioécologie au plan européen. Cette partie du rapport illustre, sans rechercher l’exhaustivité, la diversité des sujets récemment traités au sein de l’IRSN. Ces travaux s’inscrivent dans l’optique de mieux décrire, expliquer et prévoir l’état radiologique de l’environnement et son évolution spatiale et temporelle, et de com- prendre les mécanismes associés. Les fruits de ces travaux permettent notamment à l’IRSN : d’améliorer l’exercice de sa mission perma- nente de surveillance radiologique de l’environ- nement et des populations exposées à des sources environnementales ; d’apporter un appui aux pouvoirs publics dans le cadre de la mise en place de politiques de gestion du risque radiologique environnemental, telles que le radon dans l’habitat ou la qualité des eaux de consommation ; de maintenir et développer un cadre métho- dologique et des compétences pour évaluer les conséquences pouvant résulter d’un éventuel accident radiologique majeur et d’apporter une aide à la gestion de ces conséquences ; d’apporter des bases de connaissances et des méthodes aux travaux internationaux traitant de sujets nouveaux, en particulier ceux de la protec- tion de l’environnement vis-à-vis du risque radiologique. 3IRSN - Rapport scientifique et technique 2005 Didier CHAMPION, Directeur Direction de l’environnement et de l’intervention
  6. 6. 2.1 Le comportement du plutonium dans les sédiments marins en mer d'Irlande et en Manche D epuis plusieurs décennies, les usines de traitement des combustibles usés de l’établissement COGEMA La Hague (Nord-Cotentin, France) et de BNFL(1) à Sellafield (Lake District, Royaume-Uni) effectuent des rejets contrôlés de radionucléides dans le milieu marin, respectivement en Manche et en mer d’Irlande (tableau 1). Le plutonium y est présent sous différents isotopes, émetteurs alpha (238Pu, 239,240Pu) et bêta (241Pu) dont les périodes vont de quelques dizaines d'années (14,4 et 87,7 ans pour 241Pu et 238Pu, respectivement) à plusieurs milliers d'années pour le 239,240Pu. Le plutonium présente une forte affinité pour les phases sédimentaires (coefficients de partition de l'ordre de 104 à 105). De ce fait, une partie importante du plutonium rejeté par les installations industrielles s’associe aux sédiments à proximité des points de rejet. Les particules sédimentaires marquées par du plutonium sont dispersées sous l'effet des courants et des houles, en Manche et en mer d'Irlande. Il se constitue ainsi un stock de plutonium dans les sédiments, dont on a longtemps cru à l'absence de réactivité, voire à l'enfouissement définitif. Les sédiments, sources secondaires de plutonium En Manche centrale et en mer d'Irlande, les vitesses de déplacement des stocks de sédiments et leurs vitesses d'enfouissement sont si faibles que les radionucléides qui leur sont associés sont destinés à res- ter à proximité immédiate de l'interface eau-sédiment pour une longue période encore. Ces quantités de plutonium associé aux sédiments méritent une attention particulière du fait de la radiotoxicité de cet élément pour l’homme et les autres organismes vivants, ce d'autant plus que le flux de plutonium depuis les sédiments vers l’eau libre a déjà été mis en évidence dans différents environnements marins. Ainsi, en mer d’Irlande, les quantités de 239,240Pu migrant vers l'eau libre sont estimées à quelque 2300 GBq par an (Gouzy et al., 2004), soit 10 fois plus que les rejets actuels de l'usine de traitement des combustibles usés de Sellafield. Le stock total de 239,240Pu provisoirement immobilisé dans le Cumbrian mud patch est de l'ordre de 400 000 GBq. Les sédiments constituent donc une source différée et diffuse de radionucléides dissous qu'il convient de prendre en compte pour pouvoir faire la part des impacts respectifs des rejets des installations nucléai- res et des retombées atmosphériques (apports d'eaux atlantiques et lessivage des bassins versants). Si le retour de plutonium initialement fixé dans les sédiments marins vers l'eau est avéré, les mécanismes qui Radioactivité et environnement4 (1) BNFL : British Nuclear Fuels – Usine de retraitement de combustible nucléaire.
  7. 7. 5 en sont responsables sont encore mal compris. Il s'agit donc de les iden- tifier et de déterminer avec quelle intensité, en réponse à quels forçages naturels (diffusion moléculaire à partir des eaux interstitielles, tempêtes, marées) ou induits par l'homme (chalutage, dragages, aménagements, etc.), ils sont à l'œuvre dans les mers européennes. Les travaux, engagés dès 2000 au Laboratoire de radioécologie de Cherbourg-Octeville (LRC) de l’IRSN (Walter, 2000), ont naturellement trouvé leur place dans le programme européen REMOTRANS (Processes Regulating Remobilisation, Bioavailability and Translocation in Marine Sediments – Processus régulant la remobilisation, la biodisponibilité et la translocation dans les sédiments marins) qui a fourni un environnement logistique et scientifique de grande qualité pour la réalisation de la thèse d'A. Gouzy (2004). Contraintes et défis analytiques Immédiatement après leur dépôt, les particules sédimentaires subissent un ensemble de transformations physiques et biogéochimiques, appelé diage- nèse précoce. Le sédiment est un milieu vivant et hautement réactif : les micro-organismes, les bactéries notamment, y dégradent la matière orga- nique, consommant successivement l'oxygène puis les composés donneurs d'électrons (nitrates, oxydes de manganèse et de fer, sulfates, etc.). Les conditions physico-chimiques et les concentrations des espèces chimiques impliquées dans ces réactions évoluent vite et sont très différentes de cel- les rencontrées dans l'eau libre (en raison du développement de conditions anoxiques, notamment). De nouvelles espèces sont produites (néoforma- tion de carbonates, de sulfures, de phosphates, etc.) dont la bioturbation, ce brassage perma- nent des sédiments par les animaux qui y vivent, favorise le recyclage sur place ou l'ex- pulsion vers l'eau libre. Ces conditions particu- lières induisent une redistribution des élé- ments en traces, des radionucléides notamment, entre l'eau interstitielle et le sédi- ment et au sein des différentes phases minérales néoformées. Pour com- prendre quels processus conduisent au transfert de plutonium des sédi- ments vers l'eau libre, il faut être capable de mesurer le plutonium dans les eaux interstitielles et dans ses phases porteuses, ainsi que les nombreux paramètres susceptibles d'apporter des informations sur les processus dia- génétiques. Ceci a été réalisé au cours et à l'issue de la campagne DIAPLU (comportement du plutonium dans la diagenèse des sédiments marins) menée en mer d'Irlande en juillet 2002. Cette approche de terrain a été complétée par l'étude en laboratoire de la réactivité du plutonium dans des sédiments de la Manche marqués par voie expérimentale. La campagne DIAPLU L’environnement marin proche de l’usine de Sellafield a été choisi comme zone atelier. En effet, la compréhension des processus diagénétiques gou- vernant le comportement du plutonium nécessite que l’on puisse le mesurer dans les eaux interstitielles des sédiments, ce qui promettait d’être plus aisé sur ce site particulièrement marqué par les rejets de l'usine de Sellafield et bien documenté. La campagne DIAPLU réalisée en juillet 2002 a eu pour objectifs prin- cipaux : d’une part, de déterminer la répartition du plutonium entre les phases solide et liquide dans les sédiments marins (Cumbrian mud patch) et estuariens (estuaire de l'Esk) aux environs de l'usine de Sellafield ; d’autre part, d'étudier l'influence de la chimie de l'eau interstitielle et du développement de conditions anoxiques sur la remobilisation de cet élé- ment vers l'eau. Le succès de ce programme a nécessité l'obtention Dominique BOUST Laboratoire de radioécologie de Cherbourg-Octeville IRSN - Rapport scientifique et technique 2005 2.1Rejets contrôlés de plutonium par les usines de traitement de combustibles usés en Manche (depuis 1965) et en mer d'Irlande (depuis 1952), en TBq. 238Pu 239,240Pu 241Pu COGEMA-La Hague (Nord-Cotentin, France) 2,8 3,4 211 BNFL-Sellafield (Lake District, Royaume-Uni) 51 689 20 588 Tableau 1
  8. 8. Un important travail analytique De très nombreux paramètres ont été mesurés dans les eaux interstitielles (concentration en éléments majeurs et traces, sulfures, sulfates et carbone organique dissous) et les sédiments (granulométrie, concentration en éléments majeurs et traces, carbone organique, carbonates, etc.). La plu- part l'ont été au LRC à Cherbourg-Octeville, au Laboratoire de chimie analytique et marine de l'université de Lille ou au laboratoire M2C de l'université de Caen. Un effort particulier a porté sur la détermination des sulfures réactifs pour lesquels des travaux préparatoires laissaient présager un rôle dans la fixation du plutonium (Walter, 2000), ainsi que sur la détermination des phases porteuses du plutonium. La répartition du plutonium au sein des différentes phases sédimentaires a été obtenue par extraction séquentielle. Le protocole utilisé a été validé dans le cadre d'une collaboration avec le Département de physique expérimentale de l’University College Dublin (Lucey et al., 2004). Il permet de distinguer cinq fractions : une fraction échangeable et facilement oxydable (incluant les sulfures les plus réactifs);une fraction acido-soluble (incluant les car- bonates);une fraction réductible (incluant les oxydes de manganèse et de fer);une fraction oxydable (incluant les sulfures peu réactifs, la pyrite, Radioactivité et environnement6 d'échantillons d'eaux interstitielles et de sédiments à l’aide de protocoles de prélèvement très rigoureux. Une attention particulière a été apportée au maintien d'une anoxie stricte depuis le prélèvement jusqu'à l'extrac- tion de l'eau interstitielle du sédiment ou à l'extraction du plutonium de ses phases porteuses. Les sédiments estuariens ont été récoltés dans des tubes en PVC (photo ci-dessus). Les sédiments marins ont été obtenus à l'aide d'un carottier Flucha (photo ci-dessus) à bord du navire océano- graphique Côtes de la Manche (INSU/CNRS). La description des sédi- ments et des mesures de pH-Eh ont été réalisées immédiatement après le prélèvement, puis différents sous-carottages ont été effectués pour la suite des analyses sédimentologiques et géochimiques. Elles se sont déroulées dans un laboratoire spécialement équipé à cet effet avec du matériel de l’IRSN dans les locaux du CEFAS (Centre for Environment Fisheries and Aquaculture Science – Centre pour l’environnement, la pêche et l’aquaculture) à Whitehaven. Là, chaque carotte a été découpée en tranches de 2 cm d'épaisseur sous atmosphère inerte et photogra- phiée (photopage7). Chaque tranche a été placée dans une presse pneu- matique qui a permis d'extraire l'eau interstitielle. Les échantillons d'eau ainsi obtenus ont été fractionnés et conditionnés pour être analysés ulté- rieurement. De même, les sédiments pressés ont été congelés sous azote. 2.1 Extraction d'une carotte destinée à l'analyse des eaux interstitielles dans l'estuaire de l'Esk (Royaume-Uni). Mise à l'eau du carottier Flucha modifié avec des fenêtres en plexiglas pour faciliter la description sédimentologique.
  9. 9. 7 et la matière organique) et enfin une fraction résiduelle (matrice miné- rale non réactive). Les isotopes du plutonium (239Pu, 240Pu, 241Pu et 242Pu) ont été dosés dans chaque fraction par ICP-MS (spectromètre de masse à plasma couplé inductivement) et/ou par spectrométrie alpha. Les concentrations du plutonium dans les eaux interstitielles étant très faibles, de même que les volumes disponibles (environ 100 ml), elles ont été mesurées à l'aide du spectromètre de masse couplé à un accélérateur (AMS) du Département de physique nucléaire de l'Australian National University (Canberra, Australie). L'ensemble des analyses constitue une base de données inédite dédiée au comportement du plutonium au cours de la diagenèse des sédiments marins en mer d’Irlande orientale. Distribution du plutonium entre les différentes familles chimiques liées au sédiment : la partition solide Les concentrations des isotopes du plutonium et leur partition solide sont présentées dans les tableaux 2 et 3 (page 11). Une partition ana- logue a été trouvée dans l'estuaire de l'Esk où les teneurs en 239,240Pu passent de 400 Bq.kg-1 en surface à 7000 Bq.kg-1 à 25 cm de profondeur. Le plutonium s’associe principalement à la fraction échangeable et faci- lement oxydable (plutonium faiblement lié aux sédiments et lié aux sul- fures réactifs) et à la fraction acido-soluble (carbonates, notamment). Ce sont donc quelque 75 % du plutonium associé aux sédiments qui peuvent être mobilisables dans les conditions de la diagenèse précoce. Une corrélation a même été mise en évidence entre le pourcentage de plutonium contenu dans la fraction la plus mobile (échangeable et sulfu- res) et la concentration des sulfures réactifs dans une carotte prélevée dans l'estuaire de l'Esk (figure 1). Ces observations sont en complète opposition avec les données précé- demment publiées (McDonald, 2001) qui rapportaient des associations du plutonium avec des phases sédimentaires beaucoup moins réactives. IRSN - Rapport scientifique et technique 2005 2.1 Section de 20 cm de diamètre d'une carotte prélevée dans l'estuaire de l'Esk (niveau situé à 16 cm de profondeur) montrant des terriers ouverts et des zones anoxiques. Figure 1 : Corrélation entre le pourcentage de plutonium contenu dans la fraction la plus mobile (échangeable et sulfures) et la concentration en sulfures réactifs d'une carotte prélevée dans l'estuaire de l'Esk. Sulfures réactifs (mg/kg) 0 10 20 30 40 50 60 0 100 200 300 239,240 Pu (%)
  10. 10. Radioactivité et environnement8 Ces résultats erronés sont à mettre sur le compte d'artéfacts méthodologiques : séchage des sédiments avant traitement, manque de préservation de l'anoxie, réadsorption du plutonium au cours de l'extraction séquentielle. Même si une fraction de 10 % du plutonium est liée aux sulfures réactifs, des concentra- tions très élevées peuvent être atteintes dans ces espèces minérales (de l'ordre de 20 000 à 500 000 Bq de 239Pu par kilogramme de sulfures), ce qui pourrait avoir un impact sur les organismes vivant dans les sédiments. Ces sulfures sont très sensibles à l'oxydation ; ils sont de ce fait activement recyclés près de l'interface eau-sédiments et à proximité des nombreux terriers ouverts qui entretiennent une bioirrigation très active. Le plutonium dans les eaux interstitielles Dans toutes les carottes étudiées, les concentrations du plutonium 239 ou 240 sont de l'ordre de 0,1 à 1,5 mBq.L-1 dans les eaux interstitielles, ce qui est conforme aux rares valeurs publiées à ce jour (Nelson et Lovett, 1981 ; Malcolm et al., 1990) pour cette zone. Elles décroissent généralement en profondeur, ce qui interdit une émission de plutonium dissous vers l’eau par diffusion (figure 2). Ces profils sont interprétés comme le résultat du piégeage actif du plutonium par les sulfures réactifs. Dans le premier profil, une nette augmentation de la teneur en plutonium dissous est observée à 15 cm de profondeur (≈ 0,9 mBq.L-1). Cette augmentation est concomitante à une forte diminution des sulfures réactifs liée à la présence d'un terrier ouvert à ce niveau. Cette observation confirme le rôle de puits temporaire que jouent les sulfures réactifs à l'égard du plutonium. Vers un schéma conceptuel du comportement du plutonium dans les sédiments marins anoxiques L’étude multiparamétrique menée sur les carottes sédimentaires prélevées en mer d’Irlande orientale a permis d'identifier les phases porteuses du plutonium dans des sédiments anoxiques et bioturbés, 2.1 Figure 2 : Répartition en profondeur du plutonium dissous dans les eaux interstitielles de deux carottes prélevées au large de Sellafield (Royaume-Uni). Profondeur (cm) Profondeur (cm) 239 Pu (mBq.L-1) 239 Pu (mBq.L-1) 35 30 25 20 15 10 5 0 0 1 2 35 30 25 20 15 10 5 0 0 1 2
  11. 11. 9 d'évaluer leur réactivité et leur capacité à recycler le plutonium initiale- ment fixé aux particules sédimentaires. Elle permet d'établir un schéma conceptuel du comportement du plutonium au sein de la colonne sédi- mentaire (figure 3). Le plutonium est introduit dans l'eau de mer par des rejets industriels, essentiellement liés à l’activité de l'usine de traitement des combustibles usés de Sellafield. Il est à la valence IV et s’oxyde progressivement en Pu (V) principalement (Garcia etal., 1996). Une grande partie du plutonium (de l'ordre de 2/3 des quantités rejetées) s’associe alors aux matières en suspension et sédimente avec elles. Une certaine proportion du plutonium sort du système sous forme dissoute au sein des masses d’eau. Dans les sédiments, le plutonium se redistribue entre différentes phases porteuses, soit sous forme de complexes de surface, soit par coprécipitation au sein des espèces minérales néoformées. Tout phéno- mène entraînant une perturbation des sédiments (naturel ou anthropique) est susceptible d’entraî- ner la libération du plutonium des sédiments vers la colonne d’eau. La bioturbation joue ici un grand rôle à travers deux processus complémentaires : en mélangeant les particules sédimentaires, elle favorise l'oxydation des sulfures donc l'émission de plutonium dissous ; en favorisant l'irrigation des sédiments (circulation d'eau aérée dans les terriers ouverts), elle entraîne l’oxydation des sul- fures, donc l'émission de plutonium dissous et son transfert vers l'eau libre. C'est le seul phénomène naturel susceptible de rendre compte des flux benthiques observés dans la zone d'étude, auquel peuvent venir s'ajouter les activités de chalutage. Compléments expérimentaux La Manche présente des faciès sédimentaires variés où les teneurs en plutonium sont bien plus faibles qu'en mer d'Irlande (rejets moins importants et sédiments généralement plus grossiers). Il était donc impossible d'y appliquer la même approche, ou d’y transposer tels quels les résultats acquis en mer d'Irlande. Des sédiments prélevés au cours de la campagne DIAMAN (Diagenèse du plutonium en Manche, avril 2003) ont donc été contaminés par du plutonium par voie expérimentale (photo ci- dessous). Après un mois d’incubation, la répartition du plutonium entre la phase particulaire et la phase dissoute a été déterminée, ainsi que la quantité de plutonium associé aux phases réactives. IRSN - Rapport scientifique et technique 2005 2.1 Figure 3 : Schéma conceptuel du comportement du plutonium dans les sédiments marins anoxiques, Pud (Pu dissous), Pupp (Pu associé à la phase particulaire), Puppn (Pu associé aux phases particulaires néoformées), Gouzy, 2004. Mouvement de particules (par bioturbation) Retombées atmosphériques Mouvement de particules (par bioturbation) Pupp Pud(V) < Pud(IV) Bioirrigation Diffusion Pud(IV) Puppn Pud Puppn PuPuppnppnPuppn Pud Puppn Puppn et/ou Pu dans particules Pud(IV) Pupp Pud(V) > Pud(IV) Pud Pud Particules en sédimentation D évelop- pement de l’anoxie Atmosphère Eau libre Sédiments fins Rejets industriels Marquage au plutonium d'une carotte sédimentaire en zone surveillée, pour incubation.
  12. 12. Radioactivité et environnement10 Dans les sédiments grossiers, le plutonium n'est pas associé aux sulfures réactifs dont les teneurs sont d'ail- leurs faibles. Dans ce cas, le plutonium est associé préférentiellement à la phase carbonatée sous la forme de complexes de surface. Dans les sédiments fins anoxiques, l’immobilisation du plutonium s’effectue à la fois sur les carbonates (sous forme de complexes de surface) et dans les sulfures réactifs (par coprécipitation). Perspectives Le couplage entre les observations de terrain et les expérimentations in vitro conduit à envisager un ensemble de processus susceptibles d’expliquer la remobilisation du plutonium à partir des sédi- ments déposés. Il permet en outre de démontrer et de quantifier certains de ces processus. Il en découle une révision des concepts concernant la réactivité du plutonium au cours de la diagenèse précoce des sédiments marins. Son association avec diverses phases sédimentaires très réactives en fait un élément beaucoup plus mobile que l'on ne l'imaginait, notamment dans les sédiments anoxi- ques et bioturbés. À court terme, ceci implique l’introduction de nouvelles contraintes dans les modèles numériques visant à rendre compte du comportement de cet élément en milieu marin : c'est le sujet d'un travail de thèse actuellement en cours au Département de physique expérimen- tale de l'University College Dublin. 2.1 Des collaborations nationales et internationales fructueuses Ces travaux n'auraient pas pu être réalisés sans le recours à des supports logistiques et techniques, et sans mettre en œuvre des savoir-faire nombreux et spécifiques. Ces compétences ont été trouvées dans le cadre de collaborations scientifiques avec des équipes françaises et étrangères, à la fois pour les opérations de terrain (photoci-dessus) et les analyses. Department of Experimental Physics of University College Dublin(2) (DEP/UCD), Dublin, Irlande. Centre for Environment, Fisheries and Aquaculture Science(3) (CEFAS), Lowestoft, Royaume-Uni. Laboratoire de morphodynamique continentale et côtière (M2C), universités de Caen et Rouen. Département de géologie et océanographie (DGO), université de Bordeaux 1. Laboratoire de chimie analytique et marine (LCAM/USTL), université de Lille 1. Ecosystèmes littoraux et côtiers de la station marine (ELICO/USTL),Wimereux. Institut national des sciences et techniques de la mer (Intechmer/CNAM), Cherbourg. Department of Nuclear Physics, Australian National University(4), Canberra, Australie. Laboratoire de mesure de la radioactivité dans l’environnement/IRSN, Orsay - Laboratoire de radioécologie et d’écotoxicologie / IRSN, Cadarache – Laboratoire de radioécologie de Cherbourg-Octeville / IRSN, Cherbourg-Octeville.
  13. 13. 11IRSN - Rapport scientifique et technique 2005 2.1 Références K. Garcia, D. Boust, V. Moulin, E. Douville, B. Fourest et R. Guillaumont, 1996. Multiparametric investigation of the reactions of plutonium under estuarine conditions. Radiochimica Acta 74: 165-170. A. Gouzy, 2004. Étude du comportement du plutonium au cours de la diagenèse précoce des sédiments marins : applications à deux environnements marins marqués par les rejets issus d’usines de retraitement de combustibles usés. Thèse univ. Caen – ISRN/IRSN 2005-49 FR, 302 pp. J. A. Lucey, A. Gouzy, D. Boust, L. León Vintró, L. Bowden, P.P. Finegan, P.J. Kershaw, P.I. Mitchell, 2004. Geochemical fractionation of plutonium in anoxic Irish Sea sediments using an optimised sequential extraction protocol. Applied Radiation and Isotopes, 60, 379-385. P. McDonald, J. Vives i Batlle, A. Bousher, A. Whittall et N. Chambers, 2001. The availability of plutonium and americium in Irish Sea sediments for re-dissolution. The Science of the Total Environment, 267, 109-123. S.J. Malcolm, P.J. Kershaw, N.J. Cromar, L. Botham, 1990. Iron and manganese geochemistry and the distribution of 239,240Pu and 241Am in the sediments of the north east Irish Sea. The Science of the Total Environment, 95, 69-87. D. M. Nelson et M.B. Lovett, 1981. Measurements of the oxidation state and concentration of plutonium in interstitial waters of the Irish Sea. Impact of radionuclide releases into the marine environment. Proceedings Symposium, Vienna, 1980. Vienna, International Atomic Energy Agency: 105-118. F. Walter, 2000. Contribution à l’étude du comportement des radionucléides au cours de la diagenèse des sédiments marins. Rapport IPSN/LERFA, 49 pp. Concentrations des isotopes du plutonium dans une carotte prélevée au large de l'usine de Sellafield, en Bq.kg-1 (± 2σσ) Profondeur (cm) 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 1 88 ± 8 65 ± 6 1383 ± 120 0,040 ± 0,004 3 86 ± 7 64 ± 5 1350 ± 114 0,040 ± 0,003 5 109 ± 21 79 ± 15 1709 ± 331 0,055 ± 0,011 9 111 ± 11 82 ± 8 1706 ± 167 0,052 ± 0,005 15 150 ± 13 112 ± 10 2380 ± 180 0,071 ± 0,006 25 274 ± 16 198 ± 11 3916 ± 226 0,125 ± 0,007 Tableau 2 Partition solide du plutonium dans la même carotte (moyenne en % sur les 6 niveaux, ± 1σσ). Fraction 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu Échangeable 37 ± 5 36 ± 5 36 ± 6 32 ± 7 Acido-soluble 40 ± 4 40 ± 4 40 ± 4 38 ± 5 Réductible 5 ± 2 5 ± 2 5 ± 2 6 ± 3 Oxydable 8 ± 2 9 ± 3 10 ± 3 12 ± 3 Résiduelle 10 ± 4 10 ± 4 10 ± 4 13 ± 7 Tableau 3 (2) Département de physique expérimentale de l’University College Dublin. (3) Centre pour l’environnement, la pêche et l’aquaculture. (4) Département de physique nucléaire de l’Australian National University.
  14. 14. 2.2 Les apports scientifiques du projet CAROL Camargue-Rhône-Languedoc P our mieux répondre aux besoins d’expertises et aux demandes sociétales en matière d’environnement et de radioprotection, il est nécessaire de mener des études et des travaux de recherche appliquée permettant l’acquisition de connaissances spécifiques. Le projet CAROL (Camargue-Rhône-Languedoc) a été initié dans ce cadre au Laboratoire d’études radioécologiques en milieux continental et marin (LERCM) en 1998. Cette étude avait pour objectif d’analyser la répartition des radionucléides artificiels dans la basse vallée du Rhône, puis d’identifier et de quantifier les principaux flux ou transferts qui ont conduit à la répartition observée aujourd’hui. Comme l’ensemble du territoire français métropolitain, la basse vallée du Rhône a reçu entre 1945 et 1980 les retombées des essais atmosphériques d’armes nucléaires, puis les retombées de l’accident de Tchernobyl en mai 1986. Par ailleurs, cette zone se situe à l’aval de toutes les installations nucléaires rhodaniennes avec les usines d’enrichissement de l’uranium, de fabrication et de retraitement du combustible et de cinq centres nucléaires de production électrique, dont certains sont implantés depuis trois, voire quatre décennies. De par le nombre et la variété de ces installations, le Rhône constitue la voie principale d’apport de radionucléides provenant de l’industrie nucléaire vers le golfe du Lion. Cette région (figure 1) a donc été choisie pour son caractère exemplaire, afin de mener une étude globale, à l’échelle d’un bassin versant, sur ce qu’il advient des radionucléides apportés à l’environnement de manière chronique ou ponctuelle, dans les trois milieux : terrestre, fluvial et marin. Démarche Les études de recherche appliquée menées dans le cadre du projet CAROL découlent d’un constat établi à partir de don- nées déjà acquises dans d’autres cadres ou encore d’une question posée par la société civile. À partir d’une première analyse des données existantes, un modèle conceptuel permet la définition d’une stratégie Radioactivité et environnement12 Figure 1 : Zone d’étude du projet CAROL dans la basse vallée du Rhône. Nîmes Arles Avignon M e r M é d i t e r r a n é e Centre de Marcoule Altitude en mètres 1 - 100 100 - 200 200 - 500 500 - 1000 1000 - 1500 1500 - 2000 25 km N
  15. 15. 13 d’échantillonnage pour l’acquisition de nouvelles données susceptibles de répondre à la question posée. À l’échelle d’un grand ensemble géo- graphique, cette acquisition n’est souvent faite que sur un comparti- ment de l’environnement, une « zone atelier » (aire ou bief), ou une période déterminée. Au cours du projet CAROL, plusieurs « zones ate- liers » d’étendues variables ont ainsi été ouvertes, comme le Rhône en Arles en période de crue, les zones inondées de Camargue, la région de Vaison-la-Romaine, la zone influencée par les rejets atmosphériques de Marcoule, la zone atelier du col de la Lombarde (2000 m2) et la Corse. Les conditions d’extrapolation géographique ou temporelle de cette observation sont alors déterminées par le croisement des activités mesu- rées avec d’autres paramètres physico-chimiques du milieu ou d’évène- ments influents. Les rapports des activités de différents isotopes sont fréquemment uti- lisés pour déterminer l’origine, les contributions des apports ou le deve- nir des radionucléides mesurés, à l’instar des méthodes développées en géochimie. Pour interpréter les résultats des mesures, tester les modèles empiriques qui en sont dérivés ou quantifier certains flux, des calculs sont effectués au moyen notamment de modèles radioécologiques génériques cou- ramment utilisés à l’IRSN tels que FOCON, ASTRAL ou COTRAM. L’aboutissement de ces études est l’établissement de bilans des stocks et des flux de radionucléides à l’échelle du bassin versant, notamment par des représentations cartographiques ou schématiques comparti- mentales, la compréhension, et dans certains cas, la quantification des mécanismes ou des processus qui les sous-tendent, par la détermination de valeurs de référence des activités présentes dans l’environnement ou de paramètres radioécologiques usuels. Principaux résultats Au terme des six années du projet (1998-2003), les origines des radio- nucléides mesurés dans chaque milieu ont été identifiées et leurs contri- butions estimées. Les hétérogénéités dans leur répartition spatiale ont été identifiées et expliquées. Les principaux stocks et flux ont été quan- tifiés, notamment les flux à l’interface des différents milieux. Il est ainsi possible de connaître la contribution des essais atmosphériques dans les activités apportées aux sols durant 40 années d’irrigation ou lors d’inon- dations, en prenant en compte leur dépôt sur le bassin versant, le lessi- vage des sols, leur spéciation dans le fleuve, les conditions hydrauliques des crues et les pratiques d’irrigation. Répartition des actinides À la suite des retombées liées aux essais d’armes nucléaires effectués dans l’atmosphère entre 1945 et 1980 et de l’explosion du satellite américain SNAP 9A équipé d’un générateur au 238Pu lors de sa rentrée dans l’atmosphère en 1964, les radionucléides émetteurs alpha 238Pu, 239,240Pu et 241Am sont omniprésents à l’état de traces dans l’environ- nement. À partir des mesures existantes, on a pu établir leurs activités moyennes dans les sols cultivés de la basse vallée du Rhône non influencés par les rejets des installations de Marcoule : 1,4 ± 0,1 Bq.m-2 de 238Pu, 47± 3 Bq.m-2 de 239,240Pu et 19 ± 1 Bq.m-2 de 241Am. La valeur du rap- port d’activité 238Pu/239,240Pu de 0,03 montre que cette contamination est bien liée aux retombées des essais nucléaires et de l’accident du Philippe RENAUD, Sabine CHARMASSON, Céline DUFFA, Laurent POURCELOT, Jacques MARQUET, Frédérique EYROLLE, Mireille ARNAUD, Gilles SALAUN,Yves DIMEGLIO Laboratoire d’étude radioécologique en milieux continental et marin Jean-Michel METIVIER Laboratoire de modélisation environnementale Evelyne BARKER Service de traitement des échantillons et de métrologie pour l’environnement Rodolfo GURRIARAN Laboratoire de mesure de la radioactivité dans l’environnement Marcel MORELLO Laboratoire de radioécologie et d’écotoxicologie IRSN - Rapport scientifique et technique 2005 2.2 Figure 2 : Répartition du 239,240Pu dans les sols autour du site de Marcoule. S5 S6 S13 S15 S2 S9 S11 S14 S10 S12 S8S3 S4 S1 S7 OrangeCaderousse Piolenc Chusclan Orsan Laudun St.-Genies de Comolas St.- Étienne des Sorts Roquemaure MARCOULE 239,240 Pu (Bq.m-2) Isovaleurs d'activité surfacique 6 - 90 90 - 135 135 - 180 180 - 225 225 - 270 2 km N
  16. 16. Radioactivité et environnement14 satellite. Les mesures existantes ont également conduit à définir de nouvelles campagnes de prélè- vements aux environs immédiats du centre de Marcoule, où des activités supplémentaires, évaluées à 0,1 GBq de 238Pu, 2,1 GBq de 239,240Pu et 0,6 GBq de 241Am, se sont ajoutées à ces retombées sur une zone de 25 km2 (figure 2,page 13). Le rapport d’activité 238Pu/239,240Pu de ces apports supplémentaires est de 0,05, valeur caractéristique du plutonium de qualité militaire produit à Marcoule au début des années 1960. Sur la période 1945-1998, on estime que 3 ± 1 GBq de 238Pu, 92 ± 28 GBq de 239,240Pu et 12 ± 4 GBq de 241Am ont été apportés au Rhône par érosion de son bassin versant. Les rejets liquides de l’installa- tion de Marcoule sont estimés, à partir des données communiquées par l’exploitant COGEMA, à 92 ± 5 GBq de 238Pu, 441 ± 72 GBq de 239,240Pu et 386 ± 64 GBq de 241Am. Le Rhône constitue bien la prin- cipale voie de transfert de Pu et Am dans la région étudiée. Les mesures effectuées au niveau d’Arles ont permis de dresser un bilan des contributions de ces différentes sources en fonction du régime hydraulique du fleuve. Pour des débits moyens annuels inférieurs à 1700 m3.s-1, la source prépondé- rante est constituée par les rejets liquides des installations de Marcoule. En période de crue, le drainage du bassin versant et la remise en suspension des stocks sédimentaires fluviaux représentent les sources majeures. La source sédimentaire contribue jusqu’à 30 % de la radioactivité transportée en période de crue pour les isotopes du plutonium. Un bilan global permet, en extrapolant ces conclusions, d’estimer qu’en 1998, près de 290 GBq de 238Pu, 239,240Pu et 241Am sont piégés dans les sédiments du Bas-Rhône. Néanmoins, les mesures ne permettent pas de mettre en évidence un enrichissement des sols en Pu et Am lié à l’irrigation par les eaux du Rhône. Sur la période 1961-1998, la déviation annuelle de 105 mil- lions de mètres cubes d’eau du Rhône vers le canal Bas-Rhône-Languedoc (BRL) est associée à des flux totaux de 238Pu, 239,240Pu et 241Am de 2 GBq. Près de 70 % de cette activité reste piégée dans le canal d’acheminement par décantation d’une partie des particules en suspension auxquelles les radionucléides sont associés. En Camargue, en tenant compte d’une consommation d’eau pour la culture du riz d’envi- ron 28 000 m3 par hectare et de l’évolution des surfaces de rizières, on évalue les apports en 238Pu, 239,240Pu et 241Am à 5,5 GBq pour la période 1960-1998. Enfin, sur une zone particulière au nord-ouest 2.2 Figure 3 : Bilan des stocks et des flux de plutonium 238, 239, 240 et d’américium 241 intégrés sur la période 1945-1998. Canal BRL : canal Bas-Rhône-Languedoc. 2,8 GBq920 GBq 107 GBq 25 GBq Basse vallée du Rhône 10 000 km2 805 GBq Environs de Marcoule 25 km2 Zones irriguées Rizières Zones inondées Bassin versant 98 800 km2 Golfe du Lion Delta immergé 500 km2 614 GBq Retombées atmosphériques globales Installation de Marcoule 770 GBq Rhône 290 GBq Canal BRL 1,4 GBq Rejets directs Érosion 730 GBq 0,6 GBq 2 GBq 5,5 GBq 0,2 GBq 0,01 GBqRécoltes
  17. 17. 15 de la Camargue inondée lors des crues du Rhône de 1993 et 1994, les échantillons de sols prélevés montrent des niveaux d’activité significativement plus élevés que les valeurs attribuables aux seules retombées globales. Ces sols témoignent des dépôts des 400 000 tonnes de sédiments du Rhône dis- persés de manière très hétérogène qui ont apporté environ 15 MBq de 238Pu, 90 MBq de 239,240Pu et 83 MBq de 241Am. À l’embouchure du Rhône, la confrontation des eaux douces et des eaux marines du golfe du Lion génère des processus physico-chimiques complexes qui entraînent une sédimentation massive des par- ticules apportées par le fleuve (formation du prodelta) et des radionucléides qui y sont associés. Il en résulte une forte accumulation des radionucléides dans les sédiments du prodelta et du plateau conti- nental du golfe du Lion. Le bilan auquel a abouti le projet CAROL (figure 3) a mis en évidence la néces- sité d’établir l’inventaire des actinides accumulés dans cette zone. Répartition du 137Cs Le 137Cs est le seul radionucléide artificiel émetteur gamma encore mesurable dans les échantillons de l’environnement non soumis à des rejets d’installations nucléaires en France. Les activités mesurées dans les sols de la basse vallée du Rhône en 1999 et 2000, comprises entre 1500 et 40000 Bq.m-2, sont très hétérogènes. En effet, les dépôts consécutifs à l’accident de Tchernobyl ne se sont pas faits de manière uniforme. Les observations réalisées dans le cadre du projet CAROL ont per- mis d’établir une relation empirique entre ces dépôts et les précipitations qui ont eu lieu entre le 1er et le 5 mai 1986, période durant laquelle les masses d’air contaminées ont survolé la région. À partir de cette relation, la carte des activités de 137Cs dans la basse vallée du Rhône a été reconstituée. On estime qu’environ un dixième de l’activité stockée dans la zone CAROL est concentré sur moins de 2 % de sa surface, dans la région de Vaison-la-Romaine (figure 4), où les stations de Météo-France ont enregistré les hauteurs de pluie les plus élevées (plus de 40 mm) les 3 et 4 mai 1986. La singularité de ces résultats a conduit à s’intéresser à deux autres régions particulièrement pertinentes de par leur situation géographique et l’intensité des précipitations qui y ont été enregistrées entre le 1er et le 5 mai 1986 : la Corse et le massif du Mercantour. IRSN - Rapport scientifique et technique 2005 2.2 Figure 4 : Bilan de la répartition spatiale et des stocks de 137Cs dans la basse vallée du Rhône en 2000. Prodelta du Rhône 4 TBq 35 TBq 13 TBq Arles Marseille Nîmes Cavaillon Avignon 400 000 40 000 30 000 20 000 10 000 5 000 Valeurs des dépôts (Bq.m-2) Prodelta du Rhône
  18. 18. Radioactivité et environnement16 Dans le massif du Mercantour, la répartition de la radioactivité est caractérisée par une très forte hétérogénéité due à la présence de points de concentration de quelques mètres carrés où l’activité surfacique en 137Cs du sol dépasse 100 000 Bq.m-2. Les chutes de neige sur le massif du Mercantour qui ont accompagné le passage des masses d’air contaminées lors de l’accident de Tchernobyl, la formation de congères et le ruissellement lors de la fonte des neiges sont à l’origine de la formation des points de concentration du césium. Toutefois, ceux-ci représentent moins de 1 % de la totalité du stock de 137Cs pour le bassin versant cartographié (27 km2). Dans la basse vallée du Rhône, comme pour les actinides, c’est le Rhône qui constitue la principale voie de transfert du 137Cs. Sur la période de janvier 1998 à mars 1999, de façon analogue aux isotopes du plutonium, les activités des radionucléides émetteurs gamma dans la phase particulaire en Arles augmentent avec l’accroissement du débit du fleuve. Ces résultats soulignent la contribution de la remobilisation des sédiments du fleuve comme source secondaire de radionucléide. La dynamique sédimentaire du Rhône joue par conséquent un rôle fondamental dans les processus d’exportation du 137Cs. En milieu marin, une première évaluation des quantités de 137Cs déposées à l’embouchure du Grand- Rhône a été réalisée sur la base de mesures effectuées en 1990 et 1991. La quantité de 137Cs présente sur une zone de 480 km2 s’élevait alors à 19,5 TBq, environ 45 % de cet inventaire se trouvant confinés dans la zone prodeltaïque proprement dite (30 km2). La diminution importante des rejets de Marcoule depuis 1991 a conduit à une nouvelle estimation de ce stock, sur la base de mesures réalisées en 2001. Celui-ci a été évalué à 13,2 TBq (figure 5). 2.2 Figure 5 : Cartographie de la répartition du stock de 137Cs dans les sédiments au droit de l’embouchure du Grand-Rhône. 43.20°N 43.25°N 43.30°N 43.35°N 43.40°N 43.45°N 4.55°E 4.60°E 4.65°E 4.70°E 4.75°E 4.80°E 4.85°E 4.90°E 4.95°E 5.00°E 80 20140 200 260 320 43.30°N43.25°N43.20°N 4.65°E 4.70°E 4.75°E 4.80°E 4.85°E 4.90°E 4.95°E 400 kBq.m-2 200 0 80 120 160 180 220 260 300 0 40 80 120 160 200 240 280 320 360 400 kBq.m-2
  19. 19. 17IRSN - Rapport scientifique et technique 2005 2.2 Références S. Charmasson, 1998. Cycle du combustible nucléaire et milieu marin - Devenir des effluents rhodaniens en Méditerranée et des déchets immergés en Atlantique nord-est. Thèse d’État, université Aix-Marseille 2, 359 p. Rapport CEA-R-5826. B. Lansard, 2005. Distribution et remobilisation du plutonium dans les sédiments du prodelta du Rhône (Méditerranée nord-occidentale). Thèse de doctorat, université Aix-Marseille 2. Rapport SESURE 2005-12, 180 p. C. Duffa, 2001. Répartition du plutonium et de l'américium dans l'environnement terrestre de la basse vallée du Rhône. Thèse de doctorat, université Aix- Marseille 3. Rapport CEA-R-5977, 171 p. S. Charmasson, O. Radakovitch, M. Arnaud, P. Bouisset, A.S. Pruchon, 1998. Long-core profiles of 137Cs, 134Cs, 60Co and 210Pb in sediment near the Rhône mouth (Northwestern Mediterranean Sea). Estuaries, 21, 3, 367-378. S. Charmasson, 2003. 137Cs inventory in sediment near the Rhône mouth: role played by different sources. Oceanologica Acta, 26, 435-441. C. Duffa, Ph. Renaud, D. Calmet, 2001. 238Pu and 239,240Pu activities in lower Rhône valley cultivated soils. Comptes rendus de l’Académie des sciences - Earth and Planetary Sciences, 332, 275-281. C. Duffa, Ph. Renaud, F. Goutelard, 2002. Activities and transfers in rice samples from Camargue, France. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 252 (2), 247-248. C. Duffa, P. Renaud, 2005. 238Pu and 239,240Pu inventory and distribution through the lower Rhone valley terrestrial environment (Southern France). Science of the Total Environment, article in press. F. Eyrolle, M. Arnaud, C. Duffa, Ph. Renaud, 2002. Plutonium fluxes from the Rhône River to the Mediterranean Sea. Radioprotection-Colloques, 37, C1, 87-92. F. Eyrolle, S. Charmasson, D. Louvat, 2004. Plutonium isotopes in the lower reaches of the river Rhône over the period 1945-2000. Fluxes toward the Mediterranean Sea and sedimentary inventories. Journal of Environmental Radioactivity, Special Issue, 74, 127-138. L. Pourcelot, D. Louvat, F. Gauthier-Lafaye, P. Stille, 2003. Formation of radioactivity enriched soils in mountain areas. Journal of Environmental Radioactivity, 68, p. 215-233. L. Pourcelot, Ph. Renaud, D. Louvat, R. Gurriaran, P. Richon, 2003. Influence des points de concentration en césium 137 sur la contamination d’une chaîne alimentaire de type alpin et doses associées. Environnement, risques et santé, 2, p. 112-120. Ph. Renaud, L. Pourcelot, J.M. Métivier, M. Morello, 2003. 137Cs deposits and behaviour over eastern France after the Chernobyl accident. The Sciences of the Total Environment, 309, p. 257-264. Ces travaux ont également permis de répondre aux préoccupations d’associations, de catégories socioprofessionnelles ou d’élus inter- pellés par des déclarations ou publications d’associations écologis- tes. L’étude de l’influence des retombées de l’accident de Tchernobyl sur les vins des Côtes-du-Rhône (Renaud etal.,2003) illustre ce souci d’apporter des réponses et de communiquer les résultats des tra- vaux à la fois au milieu scientifique et à un public plus large. Enfin, il faut noter que la Commission locale d’information (CLI) du Gard et l’Autorité de sûreté nucléaire (ASN) ont saisi l’IRSN en décem- bre 2003 sur les conséquences radiologiques des inondations excep- tionnelles survenues en Camargue. Les compétences acquises dans le cadre du projet CAROL et les réflexions sur la continuité des tra- vaux liés aux crues et autres évènements extrêmes ont été utilisées pour répondre à cette demande d’expertise. 18 publications et 23 présentations en congrès ont été produites dans le cadre du projet CAROL, ainsi que plusieurs rapports. Une thèse sur les actinides y a été entièrement consacrée et deux thèses sur le milieu marin y ont contribué. Conclusion et valorisation des résultats Les résultats obtenus au cours du projet CAROL ont permis des avan- cées, particulièrement dans les domaines suivants : les dépôts de 137Cs liés à l’accident de Tchernobyl, et leur distribu- tion sur le territoire ; les niveaux d’activités de Pu et d’Am en France métropolitaine ; l’utilisation des rapports d’activités isotopiques comme outil d’in- terprétation des résultats. Ces connaissances contribuent aussi à l’amélioration d’un savoir- faire en matière d’expertise environnementale. Les études effectuées dans le cadre du projet ont notamment permis de répondre à des questions posées par la société civile ou par les pouvoirs publics. Par exemple, la superposition de la carte des dépôts de 137Cs consécutifs à l’accident de Tchernobyl, établie sur la base des études en basse vallée du Rhône, avec celle des retombées des essais atmosphériques d’armes nucléaires nous permet aujourd’hui de répondre aux ques- tions sensibles sur l’activité en 137Cs dans certaines régions de France (Pourcelot etal., 2001 ; Pourcelot et Métivier, 2001 ; Pourcelot et Renaud, 2002).
  20. 20. 2.3 Le radon dans les bâtiments : étude phénoménologique L e radon est un gaz radioactif naturel omniprésent à la surface de la Terre. L’isotope 222, descendant du radium 226, est le plus présent dans l'atmosphère à cause de sa période radioactive suffisamment longue pour lui permettre de migrer dans les sols depuis la roche qui lui a donné naissance jusqu'à l'air libre. Par différents processus physiques, il migre du sol jusqu’à l’atmosphère et peut s’accumuler dans l’air plus confiné des bâtiments où l’homme passe la majeure partie de son temps. Le radon est présent dans l’air des bâtiments à des concentrations très variables, qui dépendent de plusieurs facteurs : le type de la construction, la teneur en radium et la texture du sol sous le bâtiment, la valeur de la différence de pression entre l’air intérieur et l’air extérieur ainsi que le taux de renouvellement de l’air dans le bâtiment. La multiplicité de ces paramètres a conduit le Laboratoire d’étude sur le radon et d’analyse des risques à mettre en œuvre un programme expérimental dédié à la compréhension des mécanismes qui pilotent les concentrations de radon dans l’habitat. L’instrumentation d’une maison individuelle et de son environnement a été mise en œuvre sur une période de trois ans. Radioactivité et environnement18 Description de la maison et de l’instrumentation Le site expérimental est localisé en Bretagne (Kersaint-Plabennec, Finistère) dans le massif granitoïde de Saint-Renan, qui est une formation géologique uranifère de type granite-leucogranite peralumineux. La maison, orientée nord-ouest/sud-est, comporte trois niveaux dont un sous-sol semi-enterré. Le rez- de-chaussée, isolé du sous-sol par un escalier fermé, communique avec l’étage par un escalier de bois ouvert. L’interface sol-bâtiment est constituée d’une dalle de béton posée partiellement sur la roche et de murs semi-enterrés en béton et en granit. Le chauffage est assuré par une chaudière au fioul placée en sous-sol et accessoirement par une cheminée à foyer fermé située dans le séjour. La maison est restée inhabitée pendant toute la période des mesures pour s’affranchir des perturbations liées au mode de vie des occupants. Description de l’instrumentation Un parc instrumental important a été déployé sur le site. Il était composé d’une dizaine d‘appareils de mesure en continu de l’activité volumique du radon dans l’atmosphère intérieure et extérieure, de 13 sondes de mesure du radon dans le sol, de 2 robots-flux (systèmes automatisés de mesure du flux d’exhalation à la surface du sol), de 2 systèmes de mesure automatique du flux de radon à l’interface sol/bâtiment, de capteurs de température, d’humidité et de pression ainsi que d’un mât météo. La fiabilité et la robustesse
  21. 21. 19 de l’instrumentation du laboratoire ont été testées sur plusieurs années et plusieurs techniques de mesure novatrices ont été développées comme la mesure du flux sur les murs et du potentiel d’exhalation des matériaux. L’instrumentation mise en œuvre (figure1) a permis d’assurer un suivi en continu des paramètres permettant de caractériser: les sources de radon : flux d’exhalation à la surface du sol, activité volumique du radon dans l’air du sol et dans l’air extérieur, potentiel d’exhalation des matériaux de construction ; la pénétration du radon dans le bâtiment : flux d’exhalation à l’inter- face sol/bâtiment (dalle et murs), pression différentielle au sous-sol de la maison, gradient thermique avec l’extérieur ; l’accumulation du radon dans l’atmosphère intérieure : paramètres météorologiques, activité volumique du radon, pression différentielle et gradient thermique aux trois niveaux de la maison. Caractérisation des sources de radon Les sources possibles du radon présent dans l’at- mosphère de la maison sont par ordre d’impor- tance décroissante : le sol de type limoneux fin sur lequel le bâtiment est construit, la roche sous- jacente et les matériaux de construction. En raison de la dominance des masses d’air océa- niques pauvres en radon, la concentration de ce gaz dans l’atmosphère extérieure est inférieure à 30 Bq.m-3 et peut donc être négligée en tant que source. Les teneurs en radium du sol et de la roche sont respectivement de 54 et 190 Bq.kg-1. La gran- deur qui quantifie l’émission du radon à la sur- face du sol est l’exhalation, qui est la résultante de deux phénomènes : l’émanation : libération du radon dans les pores du milieu principalement par recul direct ; la migration : transport diffusif ou advectif/ convectif. Le flux d’exhalation du radon a été mesuré en deux endroits du site, à proximité de la maison (4 m) et loin du bâtiment (15 m), où le sol n’a pas été rema- nié au cours de la construction(figures2,page20). Les sols fins, comme celui de Kersaint, sont très sensibles à l’humidité qui favorise l’émanation (Pellegrini, 1997) mais qui ralentit le transport du radon, majoritairement diffusif dans ces sols peu perméables (Ferry, 2000). Ces caractéristiques sont observées sur le site avec le flux d’exha- lation mesuré loin du bâtiment. Les précipitations engendrent de fortes concentrations de radon dans le sol (1 m de profondeur) mais les flux les plus élevés (50 mBq.m-2.s-1) sont observés en période sèche. En revanche, le flux mesuré à proximité du bâtiment montre une grande sensibilité au vent et aux précipitations. Les flux les plus importants (600 mBq.m-2.s-1) sont observés au cours d’épisodes dépressionnaires pluvieux. Ce comportement différent du flux mesuré près de la maison s’explique par une modification des propriétés du sol (augmentation de la perméabilité et transport dominé par l’advection) à la suite du rem- blaiement du terrain lors de la construction. Roselyne AMÉON, Olivier DIEZ, Mathieu DUPUIS, Laurent MARIE Laboratoire d’étude sur le radon et d’analyse des risques IRSN - Rapport scientifique et technique 2005 2.3 Figure 1 : Schéma de l’implantation de l’instrumentation sur le site expérimental de Kersaint. αG αG Robot Aut αG αG αG ∆P %Rh t° ∆L ∆P %Rh t° ∆L ∆P %Rh t° ∆L Commutateur Modem αGαG Barasol Pa%Rh t° ∆L Mesure encontinu duradon Sondede temp érature Sonded'hu midit é Capteurd epress ion diff érentie lle Cen traled’acquisition Capteurdepr ession barométrique ∆L Pa t ° %Rh αG ∆P
  22. 22. Radioactivité et environnement20 2.3 0 5 10 15 20 25 30 35 08 10 12 14 16 18 20 22 24 26 28 30 01 03 05 07 09 11 JANVIER 2004 FÉVRIER 2004 Flux Rn loin de la maison (mBq.m-2.s-1) Flux Rn près de la maison (mBq.m-2.s-1) 0 100 200 300 400 500 600 700 -5 0 5 10 15 20 FÉVRIER 2004 Activité vol. du radon (Bq.m-3) 0 2000 4000 6000 8000 10000 14000 12000 16000 18000 Chauffage 01 03 05 07 09 11 13 15 17 19 21 23 T°int - T°ext (°C) Cave Figures 3 : Évolutions temporelles comparées de la concentration en radon de l’air du sous-sol, des flux d’exhalation et du gradient thermique. 0 20 40 60 80 100 120 140 160 FÉVRIER 2004 0 50 100 150 200 250 350 300 400 450 500 01 03 05 07 09 11 13 15 17 19 21 23 25 27 01 Mise en route du chauffage Flux de radon dalle (mBq.m-2.s-1) Flux de radon extérieur (mBq.m-2.s-1) M. Figures 2 : Évolutions temporelles comparées du flux d’exhalation du radon et de différents paramètres météorologiques (janvier/février 2004). 0 1 2 3 4 5 6 08 10 12 14 16 18 20 22 24 26 28 30 01 03 05 07 09 11 JANVIER 2004 FÉVRIER 2004 Précipitations (mm.h-1) Vitesse du vent (km.h-1) 0 10 20 30 40 50 60 SS SO SO SSO SE N N SO SO SO SO NONE NO O OS
  23. 23. 21 l’on se rapproche des murs de fondation (Améon et al., 2004). En raison de la proximité du littoral, le passage de dépressions venteuses est fréquent. La mise en dépression du bâtiment induite par les vents engendre égale- ment des pics de flux d’exhalation à l’interface sol/bâtiment (figure 4). Le radon entre dans le bâtiment non seulement par les fissures de la dalle mais aussi par les murs semi-enterrés, poreux ou fissurés. Cette pénétra- tion n’est pas homogène : elle est en moyenne quatre fois plus élevée au niveau de la dalle de la cave que dans la chaufferie. La part attribuable aux murs du sous-sol représente environ 25 % du flux total (figure 5). De plus, une grande variabilité temporelle du flux est observée avec des valeurs maximales de 140 mBq.m-2.s-1 (figures 3). Les moyennes men- suelles sont comprises entre 15 et 42 mBq.m-2.s-1 pour une moyenne annuelle de 27 mBq.m-2.s-1. Accumulation du radon dans l’atmosphère de la maison L’accumulation du radon dans l’atmosphère de la maison dépend des échanges avec l’extérieur (renouvellement d’air), eux-mêmes liés à la per- méabilité des parois, au vent et au gradient thermique. La ventilation d’un logement résulte de l’aération volontaire et des infiltrations parasites d’air Pénétration du radon dans le bâtiment Le radon pénètre dans la maison via l’interface sol/bâtiment, par diffusion moléculaire, mais surtout du fait de la mise en dépression du bâtiment par l’effet cheminée et l’effet du vent. Cette pénétration est caractérisée expérimentalement par la mesure du flux d’exhalation au niveau de la dalle et des murs semi-enterrés. La différence de température entre l’intérieur et l’extérieur, appelée gra- dient thermique, engendre un gradient de pression qui met en dépres- sion le bâtiment, c’est «l’effet cheminée». Ce phénomène est important l’hiver lorsque les bâtiments sont chauffés. À Kersaint, l’augmentation du gradient thermique de 0 à 15 °C due à la mise en route du chauffage engendre une forte augmentation de la concentration de radon dans la maison par aspiration du gaz présent dans le sol sous-jacent (figures 3). Cette aspiration est illustrée par l’anti-corrélation observée entre le flux d’exhalation extérieur et celui mesuré au niveau de la dalle de la mai- son. Il en résulte que le transport du radon dans un sol en présence d’un bâtiment n’est plus simplement vertical, mais également horizontal. Cette perturbation induite par le bâtiment sur le sol environnant a été mise en évidence par la cartographie des concentrations de radon mesu- rées dans le sol (jusqu’à une profondeur d’un mètre) autour du bâtiment. L’activité volumique du radon dans l’air du sol s’appauvrit à mesure que IRSN - Rapport scientifique et technique 2005 2.3 Figure 5 : Flux d’exhalation à l’interface sol/bâtiment (dalle et murs du sous-sol) au cours d’un mois. 0 4 8 12 16 20 2 6 10 14 18 FÉVRIER 2004 MARS 2004 0 5 10 15 20 25 35 30 40 45 10 12 14 16 18 20 22 24 26 28 01 03 05 07 09 11 13 15 17 19 Flux mural de radon (mBq.m-2.s-1) Flux de radon sur la dalle (mBq.m-2.s-1) Figure 4 : Évolutions comparées de la vitesse du vent et du flux du radon mesuré au niveau de la dalle du sous-sol (octobre/novembre 2002). 0 20 40 60 80 100 120 26 27 28 29 30 31 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 OCTOBRE 2002 NOVEMBRE 2002 Flux de radon intérieur (mBq.m-2.s-1) Vitesse du vent (km.h-1) 0 10 20 30 40 50 60 SO SO SO SO SONO NO O S S S S S S
  24. 24. Radioactivité et environnement22 au droit de la liaison plancher/façade, aux liaisons des dormants de menuiserie avec les parois et aux pénétrations électriques. La détermina- tion de la perméabilité de la maison, réalisée par la méthode de pressu- risation statique à ventilateur externe, a montré que l’enveloppe globale de la maison est relativement perméable à l’air (cuisine, passages des canalisations, cheminée, hotte, cagibi dans une chambre à l’étage) (Bouilly et al., 2003). Les fenêtres du rez-de-chaussée et de l’étage ainsi que celle de l’escalier du sous-sol montrent une grande étanchéité à l’inverse des fenêtres en bois à simple vitrage du sous-sol. L’influence du vent sur le taux de renouvellement d’air est prépondérante par rapport au tirage thermique lorsque la direction du vent est perpen- diculaire aux façades avec ouvrants. En effet, les vents du sud-est (09/10/02 et 20/10/02) et du nord-ouest (27/10/02) contribuent à dimi- nuer la concentration du radon aux étages supérieurs par augmentation du renouvellement d’air dans la maison (façades avec ouvrants). C’est l’inverse qui se produit lorsque le vent souffle perpendiculairement à un pignon (vents du nord-est) (Inard et Nastase, 2002). À Kersaint, le radon provenant de l’interface sol/bâtiment migre vers les niveaux supérieurs du bâtiment à travers différentes voies de passage de l’air telles que les marches non jointives de l’escalier en bois, les passa- ges de canalisations et les fissures dans les dalles. La migration du radon se fait par diffusion mais également par advection liée à des mouve- ments d’air gouvernés par les gradients de pression qui existent entre les différents niveaux du bâtiment. Des mesures ponctuelles de traçage gazeux SF6 ont conclu à une forte perméabilité entre le sous-sol et le rez-de-chaussée, confirmant le transfert important de radon entre le sous-sol et le rez-de-chaussée. Cette migration est toutefois fortement ralentie lorsque le gradient thermique entre deux niveaux est défavora- ble, c’est-à-dire lorsque la température de l’étage inférieur est nette- ment plus basse que celle du niveau supérieur. Conclusion Cette étude expérimentale fondée sur l’instrumentation d’une mai- son individuelle a permis de comprendre et de mettre en évidence les mécanismes de la pénétration et de l’accumulation du radon qui contrôlent la concentration de ce gaz dans l’atmosphère intérieure d’un bâtiment. Elle a permis en outre de démontrer la fiabilité et la robustesse de l’ensemble du parc instrumental au cours des trois années de suivi. Toutes les données acquises lors de cette phase expérimentale permettront de tester la validité du code RADON2 développé par l’IRSN pour étudier de manière aisée et systématique les concentrations du radon dans un bâtiment et de disposer à terme d’un outil de diagnostic et d’aide à la gestion des risques. 2.3 Collaborations Laboratoire d’étude des phénomènes de transfert appliqués aux bâtiments, université de La Rochelle. Association pour la prévention de la pollution atmosphérique, université de Brest. Références R. Améon, O. Diez, M. Dupuis, A. Merle-Szeremeta, 2004. Radon in buildings: instrumentation of an experimental house. 4th European Conference on Protection against Radon at Home and at Work. Prague. Bouilly, Allard, Genin, 2003. Étude des paramètres influents sur la concentration en radon d’une habitation. Rapport de stage DEA. Ferry, 2000. La migration du radon 222 dans un sol. Application aux stockages de résidus issus du traitement des minerais d’uranium. Thèse de doctorat, spécialité chimie inorganique, université de Paris-sud. C. Inard, I. Nastase, 2002. Détermination de classes de débit de ventilation de maisons individuelles types. Rapport n°620/11000403. D. Pellegrini, 1997. Étude de l’émanation du radon à partir de résidus de traitement de minerais d’uranium. Mise en évidence de relations entre le facteur d’émanation et les caractéristiques du matériau. Thèse de chimie-physique, UFR des sciences et techniques de Franche-Comté. Figure 6 : Évolutions comparées de la vitesse du vent et de la concentration du radon mesurée au rez-de-chaussée. 0 10 20 30 40 50 60 MARSJANVIER 0 200 400 600 800 1000 1400 1200 1600 Act. vol. radon intérieure (Bq.m-3) 31 02 04 06 08 10 12 14 16 18 20 22 24 26 28 02 Rez-de-chausséeVitesse du vent (km.h-1) NO NO NO S S S SO SO SE SE SE NE E SSO FÉVRIER 2003
  25. 25. Le Service de traitement des échantillons et de métrologie pour l’environnement de l’IRSN a entamé fin 2004 une démarche afin d'obtenir l'accréditation COFRAC comme «organisateur de comparaisons inter- laboratoires» pour les mesures de radioactivité dans des échantillons de l'environnement. L'accréditation est la reconnaissance de la compétence organisationnelle et technique. Celle-ci est primordiale pour notre prescrip- teur principal, la Direction générale de la sûreté nucléaire et de la radio- protection, et pour les laboratoires participants. Un logiciel de gestion des essais interlaboratoires a été développé dans ce cadre. Ce logiciel doit permettre le suivi des résultats des essais interlaboratoires. Il a aussi pour objectifs de gérer la base de données des laboratoi- res participants (inscription, communication et enregis- trement des résultats) et de réaliser les différents traite- ments statistiques des résultats de mesures. Ces traitements sont de deux natures distinctes et portent sur : les mesures réalisées au sein de l'IRSN, comme l’évaluation de l'homogénéité et de la stabilité des échantillons (eau, sol, végétaux, etc.) puis la déter- mination des valeurs de référence des activités avant transmission aux laboratoires participants pour ana- lyse ; les résultats rendus par les participants, comme la comparaison à une loi normale, l’identification des valeurs aberrantes, la caractérisation des résultats et l’évaluation des performances. Les phases de spécifications fonctionnelles, de concep- tion et de développement du logiciel se sont déroulées au cours du 1er semestre 2005. La phase de validation, primordiale pour la fiabilité de l'outil et l'obtention de l'ac- créditation pour l'organisation de comparaisons interla- boratoires, a démarré en juin 2005. Le logiciel a été utilisé pour la première fois en juillet 2005 pour le traitement des résultats de laboratoires concernant des mesures par spectrométrie gamma de la radioactivité artificielle dans une eau et de la radioactivité naturelle dans un sol. 2.4 Cédric AUBERT Laboratoire de mesure de la radioactivité dans l’environnement 23 flashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflashinfo IRSN - Rapport scientifique et technique 2005 Échantillons pour intercomparaisons. Développement d’un logiciel de gestion des essais interlaboratoires relatifs aux mesures de la radioactivité dans des échantillons de l'environnement Projet CAPHÉINE Le projet CAPHÉINE (Caractérisation des phénomè- nes de transfert en zone insaturée d’éléments traces potentiellement toxiques) est réalisé en collaboration avec le CNRSSP (Centre national de recherche sur les sites et sols pollués) de Douai. Ce projet s’inscrit dans un programme de recherche portant sur l’étude de la migration de polluants radioactifs ou métalliques dans la zone insa- turée des sols. Le CNRSSP s’inté- resse en effet depuis plusieurs années au stockage de sédiments de curage. Ces derniers présen- tent des structures complexes en raison de la succession de phases de mise en dépôt et de la nature variée des matériaux déposés. Cette hétérogénéité est à l’origine d’alternances de zones non satu- rées et de zones saturées en eau d’extensions variables dans le temps et l’espace. Le projet CAPHÉINE a démarré le 1er janvier 2005 pour une durée de deux ans et demi. Il a pour objectif de préciser et de hiérarchiser les mécanismes respon- sables du transfert des éléments traces. Des simula- tions sont conçues et réalisées en laboratoire sur des colonnes de taille métrique dans lesquelles on essaie de reproduire les transferts de polluants dans un sys- tème présentant plusieurs couches de caractéristiques hydrauliques (perméabilité) et chimiques (composi- tion) maîtrisées. Les paramètres décrivant ces trans- ferts sont corrélés au régime hydrique, tel qu’il résulte notamment de l’alternance des périodes sèches et des périodes humides. Des mesures sont effectuées à l'échelle 1 sur un site pollué dûment instrumenté afin de conforter les observations effectuées en laboratoire. Grâce à l’étude de conditions hydrogéochimiques dif- férentes, les résultats obtenus dans le cadre de ces tra- vaux permettent d’améliorer la compréhension géné- rale des phénomènes conditionnant la migration des polluants en zone insaturée, qu’ils soient stables ou radioactifs. 2.5 ChristopheARDOIS, Denise STAMMOSE Laboratoire d’étude des transferts dans les sols et le sous-sol Réalisation d’un test de perméabilité sur site.
  26. 26. Radioactivité et environnement flashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflashinfo 24 Le Laboratoire d’études radioécologiques en milieux continental et marin de l’IRSN a mis en place en 2004 une action de recherche pour expliquer comment des matières radioactives se sont concentrées sur certaines portions du littoral de Camargue, et découvrir la prove- nance des minéraux lourds des sables de plages qui contiennent cette radioactivité. Une équipe pluridiscipli- naire a été mobilisée afin de répondre à ce questionne- ment et de bénéficier de la mise en commun de moyens analytiques et de connaissances spécifiques des milieux. Une approche pluridisciplinaire s’impose souvent dans le domaine des sciences de la Terre, face à une question complexe comme celle des sables de Camargue, où plu- sieurs échelles d’observation sont nécessaires : réparti- tion de la radioactivité sur les plages du golfe du Lion et sur le littoral de Camargue, sur des portions de plage, dans des échantillons de sables et, à l’échelle microsco- pique, au sein des minéraux eux-mêmes. L’équipe constituée pour la réalisation de l’étude comprenait le CEREGE (Centre européen de recherche et d'enseignement des géosciences de l’environnement, université d’Aix-Marseille 3) pour les études sédimento- logiques et la minéralogie des apatites, le CGS (Centre de géochimie de la surface, université de Strasbourg) pour les aspects géochimiques, les laboratoires de miné- ralogie de l’université de Nice - Côte d’Azur et de l’uni- versité d’Hiroshima pour les analyses minéralogiques, ainsi que le Laboratoire de mesure de la radioactivité dans l'environnement de l’IRSN à Orsay pour les mesu- res de la radioactivité. Dans le cas de cette expertise, la prise en compte de la protection de l’environnement est venue en complément de la radioprotection de la popu- lation, ce qui a nécessité de recourir à des compétences spécifiques en évaluation dosimétrique. C’est la raison pour laquelle ce travail s’est effectué dans le cadre de la collaboration entre plusieurs services de l’Institut afin d’évaluer les conséquences radiologiques pour les per- sonnes fréquentant les plages concernées. Il s’agissait notamment d’estimer les doses par exposition externe, à partir des débits de dose mesurés par le laboratoire d’Orsay, et les doses internes par assimilation d’isotopes radioactifs naturels par l’organisme en cas d’ingestion ou d’inhalation de sable. Ces estimations ont été réali- sées par le Laboratoire de dosimétrie des rayonnements ionisants et le Laboratoire de radiotoxicologie expéri- mentale de l’IRSN. Cette étude est une illustration de l’intérêt des par- tenariats de recherche : huit laboratoires auront, à terme, contribué à cette expertise. Un rapport final est prévu en fin d’année 2005. 2.6 Philippe RENAUD Laboratoire d’études radioécologiques en milieux continental et marin Une plage de Camargue. Au centre, une étendue de sable plus sombre : un placer de sable « radioactif ». De la nécessité d’une expertise pluridisciplinaire : exemple des sables de Camargue 100 m 6 m
  27. 27. Document de position sur la radioprotection de l'environnement L’orientation retenue par l’IRSN dans le domaine de la protection de l’environnement contre les effets des rayonnements fait l’objet d’une publication dans la col- lection « documents de doctrine et de synthèse ». Dans cette publication, l’Institut rappelle qu’en radio- protection, l’approche de la protection de l’environne- ment a longtemps été marquée par le postulat de la CIPR selon lequel si l'homme est protégé, les autres espèces ne sont pas en danger. Au cours de la dernière décennie, l’absence de démonstration scientifique de cette affirmation et la montée en puissance des préoc- cupations environnementales mises en évidence par de nombreuses conférences internationales ont conduit à réexaminer ce postulat. L’IRSN estime qu’un système de radioprotection de l’environnement doit viser à préserver la structure et le fonctionnement des écosystèmes. Ceci conduit à consi- dérer les compartiments biotiques et les comparti- ments abiotiques qui sont à la fois sources d’exposition et habitats des organismes vivants ainsi que les interac- tions au sein de ces composantes et entre elles. Il est nécessaire de pouvoir évaluer de manière scientifique le risque, actuel et futur, pour l’environnement, induit par les radionucléides. L’IRSN adhère à l’approche adoptée par la CIPR visant à assurer une cohérence entre le système de pro- tection de l’environnement et celui de l’homme. Cette cohérence est actuellement développée à travers la notion « d’organismes de référence » (reference ani- mals and plants), analogue à celle « d’homme stan- dard» (reference man), utilisée comme base commune pour réaliser des calculs de doses simplifiés. Ainsi, les voies de transfert dans l’environnement utilisées pour l’analyse de l’exposition humaine sont analysées selon des concepts, méthodes et outils communs aux deux domaines d’évaluation du risque. 2.7 Annie SUGIER Mission parties prenantes 25 flashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflashinfo IRSN - Rapport scientifique et technique 2005 Organisé en septembre 2004 par l’IRSN sur le thème des «connaissances scientifiques en matière de pro- tection de l’environnement contre la radioactivité », le congrès ECORAD 2004, avec 320 participants, 36 pays représentés, environ 150 communications présentées en cinq jours de rencontres à Aix-en-Provence, a été un succès. Ses travaux, qui présentent l’état de l’art en la matière, ont été édités en 2005 dans deux ouvrages : d’une part, les actes complets du congrès, intitulés « ECORAD 2004 - The Scientific Basis for Environment Protection Against Radioactivity» ont été édités dans la série « radioprotection colloques », supplément de la revue Radioprotection de la Société française de radio- protection (SFRP) ; d’autre part, les contributions de personnalités scientifiques invitées au congrès ont été rassemblées dans un livre de la collection Colloques, une collection d’ouvrages scientifiques de l’IRSN, sous le titre « Scientific trends in radiological protection of the environment - ECORAD 2004». Le prochain congrès ECORAD est programmé pour 2007. 2.8 Sandrine MARANO Division d’ingénierie de la connaissance scientifique et technique Nathalie CHAPTAL-GRADOZ Direction de l’environnement et de l’intervention Deux publications sur l’état de l’art en radioprotection de l’environnement à la suite du congrès ECORAD 2004 1- Radioprotection, volume 40, Suppl. 1 (mai 2005), 986 p., Ed. EDP sciences ; également disponible en ligne sur le site www.edpsciences.org 2- 168 p., Ed.Tec et Doc – Lavoisier
  28. 28. Radioactivité et environnement flashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflashinfo Afin de mieux apprécier la variabilité du coefficient de transfert atmosphérique par temps de pluie, dit coeffi- cient de lessivage, une approche expérimentale d’obser- vations sur la durée d'évènements pluvieux va être réali- sée par l’IRSN en 2005 et 2006. Cette étude permettra de mieux rendre compte des caractéristiques météorolo- giques rencontrées en situation post-accidentelle. Pour ces situations, les paramètres environnementaux réels du site concerné, au moment de l’accident ou dans les jours suivants, doivent être considérés en lieu et place des paramètres moyens. Cette étude, réalisée en partenariat avec les universités de Clermont-Ferrand et de Toulon - LaValette, prévoit le développement de collecteurs d’eau de pluie à ouverture automatique. Ces derniers seront implantés sur deux sites pilotes du réseau OPERA de l’IRSN : le site du Puy-de-Dôme pour l’étude des précipi- tations océaniques ou associées à des vents d’est et le site deToulon pour l’étude des averses méditerranéennes et des précipitations associées à des retombées de poussières sahariennes. Compte tenu des très bas niveaux d’activité à mesurer et de la volonté d’appré- cier l’efficacité et la variabilité du coefficient de lessivage pour chaque évènement, ces dispositifs doivent conju- guer des surfaces de collecte de plusieurs mètres carrés en distinguant les retombées sèches des retombées humides, contrairement aux dispositifs actuels qui col- lectent uniquement l’ensemble des retombées sur des pas de temps mensuels. Parallèlement, ces deux sites seront équipés de turbines d’aspiration à très grand débit (jusqu’à 600 m3.h-1), afin de collecter et d’analy- ser les aérosols présents dans l’air au niveau du sol. Tous ces développements sont réalisés en concertation avec le Laboratoire de mesure de la radioactivité de l’environne- ment (STEME/LMRE) de l’IRSN qui mettra à contribution ses détecteurs de rayonnement les plus performants, notamment ceux du laboratoire souterrain de Modane. 2.10 Olivier MASSON Laboratoire d’études radioécologiques en milieux continental et marin Alors que les apports primaires de radionucléides arti- ficiels dans l’environnement sont en nette diminution depuis plus d’une décennie, certains compartiments d’accumulation constituent des sources secondaires de radioactivité non négligeables. Les redistributions à partir de ces milieux de stockages constitués par le passé pré- valent souvent aujourd’hui, tout particulièrement lors d’épisodes climatiques intenses tels que certaines préci- pitations ou dépôts atmosphériques, les crues, les inon- dations, les tempêtes, etc. Ces épisodes paroxystiques sont en effet susceptibles de déplacer des masses de matière importantes entre les différents milieux, de conduire à des activités supérieures à celles résultant des processus de transfert moyen, et de produire ainsi des flux de radioactivité souvent équivalents aux flux cumu- lés sur plusieurs mois, voire plusieurs années. Cet axe de recherches est l’une des retombées scientifiques fortes du projet CAROL (Camargue-Rhône-Languedoc) de l’IRSN mené jusqu’en 2003. En effet, si ce projet a permis d’identifier les mécanismes majeurs qui ont conduit à la répartition globale actuelle des radionucléides dans le bassin versant du Rhône, il a également souligné les lacu- nes de connaissances relatives aux conséquences des processus de redistribution extrêmes des radionucléides. Divers programmes nationaux et internationaux, aux- quels l’IRSN est associé, s’attachent à l’étude des trans- ferts lors de ces phénomènes exceptionnels qui comp- tent fortement dans les flux annuels (projet régional ORME(1), projet européen EUROSTRATAFORM(2), PNEC(3)). Démarré en 2004 à l’Institut, le projet EXTREME a pour but d’étudier l’impact sur l’environnement et sur l’homme des processus naturels générateurs de flux ou stocks évènementiels de radioactivité d’origine artificielle ou naturelle dans plusieurs milieux, comme l’atmosphère, les sols, les rivières et les fleuves, le milieu marin côtier et le milieu marin profond. Ces connaissances serviront à alimenter la réflexion sur la gestion des situations post- accidentelles et sur la protection de l’environnement. Ceci permettra également de répondre aux demandes d’une société de plus en plus soucieuse de connaître les exposi- tions réelles à toutes les échelles et à tous les niveaux de radioactivité ainsi que les conséquences des épisodes cli- matiques exceptionnels. Les conséquences radiologiques possibles de ces évènements sur les populations touchées localement ou temporairement seront de ce fait évaluées. 2.9 Frédérique EYROLLE Laboratoire d’études radioécologiques en milieux continental et marin Projet EXTREME : la redistribution de radionucléides liée aux évènements climatiques intenses 26 Variabilité du coefficient de lessivage des contaminants atmosphériques (1) ORME : Observatoire régional méditerranéen de l’environnement du Programme environnement vie et sociétés du CNRS, initié en 2000. (2) EUROSTRATAFORM : European Margin Strata Formation - Programme européen 2002-2005. (3) PNEC : Programme national sur l’environnement côtier, initié en 1999.
  29. 29. 27 En quelques dates Le 8 avril 2004 un spectromètre de masse accéléré pour l’analyse du carbone 14 est inauguré à Gif-sur-Yvette (Essonne, France). août En août 2004 est signé, pour une période de 4 ans, un contrat renouvelant la coopération entre l’IRSN, l’UIAR (Ukrainian Institute of Agricultural Radiology(1)) et l’IGS (Institute of Geological Sciences(2)) sur le projet de plate- forme expérimentale de Tchernobyl pour l’étude du transport des radionucléides dans l’environnement immédiat d’une tranchée de déchets dans la zone d’exclusion deTchernobyl. septembre Du 6 au 10 septembre 2004, l’IRSN a orga- nisé la 2e édition du congrès international ECORAD qui fait le point sur les bases scien- tifiques de la protection de l’environnement contre la radioactivité. Puis du 10 au 13 sep- tembre 2004, l’IRSN a organisé à Aix-en- Provence un atelier du programme européen ERICA (Environmental Risk from Ionising Contaminants(3)) du 6e PCRD. janvier En janvier 2005 est paru le rapport faisant le bilan du projet CAROL (Camargue-Rhône- Languedoc), projet d'observation et d'étude de la radioactivité dans l'environnement (voir page 12). juin En juin 2005 a été édité le rapport global de synthèse des résultats des recherches en aérodispersion de polluants concernant la mise en suspension de contamination impliquant des solides menées dans le cadre d’un pro- gramme d’intérêt commun avec COGEMA. Ce même mois a eu lieu l’inauguration des locaux rénovés de l’antenne IRSN de la Seyne- sur-Mer (Laboratoire d’études radioécologi- ques en milieux continental et marin) à l’aide notamment des fonds FEDER(4). avril IRSN - Rapport scientifique et technique 2005 2.11 2.112005 (1) Institut ukrainien de radiologie agricole. (2) Institut des sciences géologiques. (3) Risque environnemental des contaminants ionisants. (4) Fonds européen de développement régional.
  30. 30. Situation des auteurs dans l’organigramme de l’IRSN Article page 2 Direction de l’environnement et de l’intervention (DEI), échelon central. 4 Laboratoire de radioécologie de Cherbourg-Octeville (LRC) ; Service d'étude du comportement des radionucléides dans les écosystèmes (SECRE) ; Direction de l'environnement et de l'intervention (DEI). 12 Laboratoire d’étude radioécologique en milieux continental et marin (LERCM) ; Service d'étude et de surveillance de la radioactivité dans l'environnement (SESURE) ; Direction de l'environnement et de l'intervention (DEI). Laboratoire de modélisation environnementale (LME) ; Service d'étude du comportement des radionucléides dans les écosystèmes (SECRE) ; Direction de l'environnement et de l'intervention (DEI). Service de traitement des échantillons et de métrologie pour l’environnement (STEME) ; Direction de l'environnement et de l'intervention (DEI). Laboratoire de mesure de la radioactivité dans l’environnement (LMRE) ; Service de traitement des échantillons et de métrologie pour l'environnement (STEME) ; Direction de l'environnement et de l'intervention (DEI). Laboratoire de radioécologie et d’écotoxicologie (LRE) ; Service d'étude du comportement des radionucléides dans les écosystèmes (SECRE) ; Direction de l'environnement et de l'intervention (DEI). 18 Laboratoire d’étude sur le radon et d’analyse des risques (LERAR) ; Service d'analyse des risques liés à la géosphère (SARG) ; Direction de l'environnement et de l'intervention (DEI). 28 Radioactivité et environnement 2.11
  31. 31. Article page 23 Laboratoire de mesure de la radioactivité dans l’environnement (LMRE) ; Service de traitement des échantillons et de métrologie pour l’environnement (STEME) ; Direction de l'environnement et de l'intervention (DEI). Laboratoire d’étude des transferts dans les sols et le sous-sol (LETS) ; Service d'analyse des risques liés à la géosphère (SARG) ; Direction de l'environnement et de l'intervention (DEI). 24 Laboratoire d'études radioécologiques en milieux continental et marin (LERCM) ; Service d'étude et de surveillance de la radioactivité dans l'environnement (SESURE) ; Direction de l'environnement et de l'intervention (DEI). 25 Mission parties prenantes (MPP) ; Direction de la stratégie, du développement et des relations extérieures (DSDRE). Division d’ingénierie de la connaissance scientifique et technique (DICST) ; Direction de l’évaluation scientifique et technique et de la qualité (DESTQ). Direction de l'environnement et de l'intervention (DEI), échelon central. 26 Laboratoire d'études radioécologiques en milieux continental et marin (LERCM) ; Service d'étude et de surveillance de la radioactivité dans l'environnement (SESURE) ; Direction de l'environnement et de l'intervention (DEI). 29IRSN - Rapport scientifique et technique 2005 2.11
  32. 32. Thomas Perrier Étude des paramètres de sorption-désorption d'actinides transuraniens et modélisation de leur mobilisation dans les horizons superficiels des sols agricoles français Thèse préparée au Laboratoire de radioécologie et d'écotoxicologie, soutenue le 15/6/04 à l’université Henri Poincaré Nancy 1. Francis Denison Spéciation chimique et biodisponibilité des radionucléides au sein des hydrosystèmes continentaux ; application à l'uranium et à un bivalve filtreur indicateur de contamination Thèse préparée au Laboratoire de radioécologie et d'écotoxicologie, soutenue le 22/7/04 à l’université Provence - Aix - Marseille 1. Aurélien Gouzy Étude du comportement du plutonium au cours de la diagenèse des sédiments marins ; exemple de devenir à long terme de radionucléides rejetés en manche par l'usine de La Hague Thèse préparée au Laboratoire de radioécologie de Cherbourg-Octeville, soutenue le 17/12/04 à l’université de Caen – Basse-Normandie. Laetitia Laroche Accumulation de radionucléides dans un système sol-plante lors d'exposition chronique dans un contexte de multipollution métallique. Microlocalisation, spéciation et effets biologiques induits chez le végétal Thèse préparée au Laboratoire de radioécologie et d'écotoxicologie, soutenue le 21/1/05 à l’université Provence - Aix - Marseille 1. Hélène Morlon Interactions du technétium et du sélénium avec l’algue verte unicellulaire Chlamydomonas reinhardtii Thèse préparée au Laboratoire de radioécologie et d'écotoxicologie, soutenue le 4/3/05 à l’université de Bordeaux 1. Alexandre Petroff Étude phénoménologique de la captation par les végétaux d'une contamination présente dans la couche limite atmosphérique Thèse préparée au Laboratoire de modélisation environnementale, soutenue le 15/4/05 à l’université Méditerranée - Aix - Marseille 2. Élodie Fournier Biodisponibilité et effets d’un radionucléide à vie longue, le 79Se, dans les écosystèmes aquatiques continentaux. Étude d’une chaîne trophique simple : algue-bivalve Thèse préparée au Laboratoire de radioécologie et d'écotoxicologie, soutenue le 10/10/05 à l’université Bordeaux 1. Cédric Baudrit Prise en compte de l'incertitude dans l'évaluation du risque d'exposition Thèse préparée au Laboratoire d’études radioécologiques en milieux continental et marin et au Laboratoire de mathématiques appliquées et de la physique du corium, soutenue le 19/10/05 à l’université Paul Sabatier Toulouse 3. Thèses soutenues 30 Radioactivité et environnement 2.11
  33. 33. 31IRSN - Rapport scientifique et technique 2005 2.11 Cherbourg-Octeville ■ Environnement Le Vésinet ■ Environnement et intervention ■ Radioprotection de l’homme Saclay ■ Sûreté des usines, des laboratoires, des transports et des déchets Clamart (Siège social) Directions fonctionnelles Fontenay-aux-Roses Activités opérationnelles ■ Expertise nucléaire de défense ■ Environnement et intervention ■ Radioprotection de l’homme ■ Sûreté des réacteurs ■ Sûreté des usines, des laboratoires, des transports et des déchets Orsay ■ Environnement Mahina – Tahiti ■ Environnement Agen ■ Environnement et intervention Pierrelatte ■ Intervention ■ Radioprotection de l’homme Cadarache ■ Environnement ■ Prévention des accidents majeurs ■ Radioprotection de l’homme ■ Expertise nucléaire de défense Les Angles – Avignon ■ Intervention ■ Sûreté des usines, des laboratoires, des transports et des déchets La Seyne-sur-Mer ■ Environnement Clamart Siège social 77-83, av. du Général-de-Gaulle 92140 Clamart Tél : + 33 (0)1 58 35 88 88 Agen B.P. 27 47002 Agen Tél : + 33 (0)5 53 48 01 60 Cadarache B.P. 3 13115 Saint-Paul-lez-Durance Cedex Tél : + 33 (0)4 42 19 91 00 Fontenay-aux-Roses B.P. 17 92262 Fontenay-aux-Roses Cedex Tél : + 33 (0)1 58 35 88 88 La Seyne-sur-Mer Centre Ifremer de Méditerranée B.P. 330 83507 La Seyne-sur-Mer Cedex Tél : + 33 (0)4 94 30 48 29 Le Vésinet 31, rue de l’Écluse B.P. 35 78116 Le Vésinet Tél : + 33 (0)1 30 15 52 00 Les Angles – Avignon 550, rue de la Tramontane – Les Angles B.P. 70295 30402 Villeneuve-Avignon Cedex Tél : + 33 (0)4 90 26 11 00 Mahina – Tahiti B.P. 519 Tahiti Papeete, Polynésie française Tél : + 689 54 00 25 Cherbourg-Octeville Rue Max-Paul Fouchet B.P. 10 50130 Cherbourg-Octeville Tél : + 33 (0)2 33 01 41 00 Orsay Bois-des-Rames (bât. 501) 91400 Orsay Tél : + 33 (0)1 69 85 58 40 Pierrelatte B.P. 166 26702 Pierrelatte Cedex Tél : + 33 (0)4 75 50 40 00 Saclay Centre CEA de Saclay 91191 Gif-sur-Yvette Cedex Tél : + 33 (0)1 69 08 60 00 Les implantations de l’IRSN F2 BAG7 EXE.qxd 6/06/06 9:37 Page 31
  34. 34. Coordination éditoriale Direction de l'évaluation scientifique et technique et de la qualité Comité éditorial DESTQ : J. Lewi, M. Colin DSR : A. Dumas, G. Bruna DSDRE : T. Bolognese, G. Monchaux DSU : P. Cousinou DEI : N. Chaptal-Gradoz, D. Boulaud DEND : J. Jalouneix, D. Franquard DCOM : M.L. de Heaulme, H. Fabre DPAM : B. Goudal DRPH : J. Brenot, P. Monti Rédaction IRSN Coordination de la réalisation Direction de la communication, CPRP Conception graphique et coordination Lp active Assistance à la réalisation LAO Conseil, ré[craie]action, summer time Traduction Mic Assistance Impression Idéale Prod/JPA, imprimerie certifiée Imprim Vert Crédits photos IRSN IRSN/Seignette-Lafontan Illustrations Stéphane Jungers © Communication IRSN N° ISSN en cours 32 Radioactivité et environnement
  35. 35. L’homme et les rayonnements ionisants Recherche, expertise, transmission des savoirs Sûreté du stockage géologique de déchets radioactifs Sûreté des installations, scénarios d’accidents Accidents graves et anticipation des crises Radioactivité et environnement Siège social 77-83, avenue du Général-de-Gaulle 92140 Clamart RCS Nanterre B440 546 018 Téléphone +33 (0)1 58 35 88 88 Courrier B.P. 17 92262 Fontenay-aux-Roses Cedex Site internet www.irsn.org

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