La recherche au Laboratoire de Géologie de Lyon - AERES 2015
Summertime, référence, Rapport Scientifique et Technique de l'IRSN
1. 2 2 Radioécologie : des travaux pour décrire, 2
expliquer et prévoir
2.1 Le comportement du plutonium dans les sédiments 4
marins en mer d'Irlande et en Manche
2.2 Les apports scientifiques du projet CAROL 12
Camargue-Rhône-Languedoc
2.3 Le radon dans les bâtiments : étude 18
phénoménologique
2.4 Développement d'un logiciel de gestion des essais 23
interlaboratoires relatifs aux mesures de la radioactivité
dans des échantillons de l'environnement
2.5 Projet CAPHÉINE
2.6 De la nécessité d'une expertise pluridisciplinaire : 24
exemple des sables de Camargue
2.7 Document de position sur la radioprotection de l’environnement 25
2.8 Deux publications sur l’état de l’art en radioprotection
de l’environnement à la suite du congrès ECORAD 2004
2.9 Projet EXTREME : la redistribution de radionucléides 26
liée aux évènements climatiques intenses
2.10 Variabilité du coefficient de lessivage des contaminants
atmosphériques
2.11 En quelques dates - Situation des auteurs 27
dans l’organigramme de l’IRSN - Thèses soutenues
Radioactivité
et environnement
flashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflash
2. Le rapport scientifique et technique 2005 de l’Institut constitue une synthèse des travaux scientifiques qui ont franchi en 2004-2005 une étape marquante
dans leur déroulement. Cet ouvrage n'aurait pu être réalisé sans le concours du Comité éditorial, ainsi que celui des chercheurs et des experts qui ont consacré
leur temps et leur énergie à la rédaction et à la mise au point de ces articles. Qu'ils soient tous remerciés pour leur contribution.
Le rapport scientifique et technique 2005 comporte en tout 6 fascicules, il est imprimé sur papier couché sans chlore, 100 % recyclable et biodégradable
avec des encres végétales.
3. IRSN - Rapport scientifique et technique 2005
2
Radioactivité
et environnement
4. Radioécologie :des travaux pour
décrire, expliquer et prévoir
a radioécologie, étude de la radioactivité de l’environnement et de son incidence sur l’homme
et les écosystèmes, constitue un domaine d’excellence historique de l’IRSN en héritage à la fois
de l’IPSN, par des travaux de recherche et d’études appliquées, et de l’OPRI, par la maîtrise de
la métrologie de l’environnement et de la veille radiologique du territoire.
En France et à l’étranger, ce domaine a connu un développement en plusieurs étapes,
que l’on peut résumer ainsi :
L’âge d’or, l’ère de l’essor de l’énergie nucléaire civile (de 1960 au milieu des années 80), où de nom-
breuses équipes de radioécologie se sont constituées, principalement pour étudier les voies de transfert
à l’homme. Parallèlement, dans le domaine de la radiobiologie, de nombreuses expérimentations ont été
conduites sur les effets des rayonnements ionisants sur les organismes vivants non-humains.
L’ère post-Tchernobyl (de 1986 au milieu des années 90) où, suite à l’accident de Tchernobyl, la
radioécologie s’est principalement focalisée sur le développement d’outils (comme les codes de
calculs) et d’études expérimentales ou sur le terrain, permettant d’évaluer l’impact sanitaire en situa-
tion accidentelle.
La période «écologique» (à partir du milieu des années 90) où la communauté de la radioécologie
a pris conscience de la nécessité de développer des méthodes permettant d’évaluer le risque écologi-
que associé à la présence de radionucléides dans l’environnement.
Cette dernière période s’est accompagnée d’une diminution notable des effectifs des équipes de radio-
écologie au niveau européen et mondial.
Ainsi, l’IRSN reste un des rares organismes, au plan mondial, à conserver une forte capacité de recherche
et d’expertise dans ce domaine, mettant à profit les connaissances acquises par le passé et développant
2
Radioactivité et environnement2
L
5. 2des connaissances nouvelles sur les lacunes de la
discipline. Cette position, qui peut sembler un
atout, constitue en fait une fragilité car l’Institut
a vocation à dialoguer et à se confronter avec
ses pairs. C’est dans cet esprit que l’IRSN prend
la tête de l’étude d’un projet de réseau d’excel-
lence en radioécologie au plan européen.
Cette partie du rapport illustre, sans rechercher
l’exhaustivité, la diversité des sujets récemment
traités au sein de l’IRSN. Ces travaux s’inscrivent
dans l’optique de mieux décrire, expliquer et
prévoir l’état radiologique de l’environnement et
son évolution spatiale et temporelle, et de com-
prendre les mécanismes associés.
Les fruits de ces travaux permettent
notamment à l’IRSN :
d’améliorer l’exercice de sa mission perma-
nente de surveillance radiologique de l’environ-
nement et des populations exposées à des
sources environnementales ;
d’apporter un appui aux pouvoirs publics
dans le cadre de la mise en place de politiques de
gestion du risque radiologique environnemental,
telles que le radon dans l’habitat ou la qualité
des eaux de consommation ;
de maintenir et développer un cadre métho-
dologique et des compétences pour évaluer les
conséquences pouvant résulter d’un éventuel
accident radiologique majeur et d’apporter une
aide à la gestion de ces conséquences ;
d’apporter des bases de connaissances et des
méthodes aux travaux internationaux traitant de
sujets nouveaux, en particulier ceux de la protec-
tion de l’environnement vis-à-vis du risque
radiologique.
3IRSN - Rapport scientifique et technique 2005
Didier CHAMPION, Directeur
Direction de l’environnement
et de l’intervention
6. 2.1 Le comportement
du plutonium dans
les sédiments marins
en mer d'Irlande
et en Manche
D
epuis plusieurs décennies, les usines de traitement des combustibles
usés de l’établissement COGEMA La Hague (Nord-Cotentin, France)
et de BNFL(1) à Sellafield (Lake District, Royaume-Uni) effectuent
des rejets contrôlés de radionucléides dans le milieu marin, respectivement
en Manche et en mer d’Irlande (tableau 1). Le plutonium y est présent sous
différents isotopes, émetteurs alpha (238Pu, 239,240Pu) et bêta (241Pu) dont les
périodes vont de quelques dizaines d'années (14,4 et 87,7 ans pour 241Pu
et 238Pu, respectivement) à plusieurs milliers d'années pour le 239,240Pu.
Le plutonium présente une forte affinité pour les phases sédimentaires
(coefficients de partition de l'ordre de 104 à 105). De ce fait, une partie
importante du plutonium rejeté par les installations industrielles s’associe
aux sédiments à proximité des points de rejet. Les particules sédimentaires
marquées par du plutonium sont dispersées sous l'effet des courants
et des houles, en Manche et en mer d'Irlande. Il se constitue ainsi un stock
de plutonium dans les sédiments, dont on a longtemps cru à l'absence de
réactivité, voire à l'enfouissement définitif.
Les sédiments, sources secondaires de plutonium
En Manche centrale et en mer d'Irlande, les vitesses de déplacement des stocks de sédiments et leurs
vitesses d'enfouissement sont si faibles que les radionucléides qui leur sont associés sont destinés à res-
ter à proximité immédiate de l'interface eau-sédiment pour une longue période encore. Ces quantités
de plutonium associé aux sédiments méritent une attention particulière du fait de la radiotoxicité de
cet élément pour l’homme et les autres organismes vivants, ce d'autant plus que le flux de plutonium
depuis les sédiments vers l’eau libre a déjà été mis en évidence dans différents environnements marins.
Ainsi, en mer d’Irlande, les quantités de 239,240Pu migrant vers l'eau libre sont estimées à quelque
2300 GBq par an (Gouzy et al., 2004), soit 10 fois plus que les rejets actuels de l'usine de traitement
des combustibles usés de Sellafield. Le stock total de 239,240Pu provisoirement immobilisé dans le
Cumbrian mud patch est de l'ordre de 400 000 GBq.
Les sédiments constituent donc une source différée et diffuse de radionucléides dissous qu'il convient de
prendre en compte pour pouvoir faire la part des impacts respectifs des rejets des installations nucléai-
res et des retombées atmosphériques (apports d'eaux atlantiques et lessivage des bassins versants). Si le
retour de plutonium initialement fixé dans les sédiments marins vers l'eau est avéré, les mécanismes qui
Radioactivité et environnement4
(1) BNFL : British Nuclear Fuels –
Usine de retraitement
de combustible nucléaire.
7. 5
en sont responsables sont encore mal compris. Il s'agit donc de les iden-
tifier et de déterminer avec quelle intensité, en réponse à quels forçages
naturels (diffusion moléculaire à partir des eaux interstitielles, tempêtes,
marées) ou induits par l'homme (chalutage, dragages, aménagements,
etc.), ils sont à l'œuvre dans les mers européennes.
Les travaux, engagés dès 2000 au Laboratoire de radioécologie de
Cherbourg-Octeville (LRC) de l’IRSN (Walter, 2000), ont naturellement
trouvé leur place dans le programme européen REMOTRANS (Processes
Regulating Remobilisation, Bioavailability and Translocation in Marine
Sediments – Processus régulant la remobilisation, la biodisponibilité et la
translocation dans les sédiments marins) qui a fourni un environnement
logistique et scientifique de grande qualité pour la réalisation de la thèse
d'A. Gouzy (2004).
Contraintes et défis analytiques
Immédiatement après leur dépôt, les particules sédimentaires subissent un
ensemble de transformations physiques et biogéochimiques, appelé diage-
nèse précoce. Le sédiment est un milieu vivant et hautement réactif : les
micro-organismes, les bactéries notamment, y dégradent la matière orga-
nique, consommant successivement l'oxygène puis les composés donneurs
d'électrons (nitrates, oxydes de manganèse et de fer, sulfates, etc.). Les
conditions physico-chimiques et les concentrations des espèces chimiques
impliquées dans ces réactions évoluent vite et sont très différentes de cel-
les rencontrées dans l'eau libre (en raison du développement de conditions
anoxiques, notamment). De nouvelles espèces sont produites (néoforma-
tion de carbonates, de sulfures, de phosphates,
etc.) dont la bioturbation, ce brassage perma-
nent des sédiments par les animaux qui y
vivent, favorise le recyclage sur place ou l'ex-
pulsion vers l'eau libre. Ces conditions particu-
lières induisent une redistribution des élé-
ments en traces, des radionucléides
notamment, entre l'eau interstitielle et le sédi-
ment et au sein des différentes phases minérales néoformées. Pour com-
prendre quels processus conduisent au transfert de plutonium des sédi-
ments vers l'eau libre, il faut être capable de mesurer le plutonium dans les
eaux interstitielles et dans ses phases porteuses, ainsi que les nombreux
paramètres susceptibles d'apporter des informations sur les processus dia-
génétiques. Ceci a été réalisé au cours et à l'issue de la campagne DIAPLU
(comportement du plutonium dans la diagenèse des sédiments marins)
menée en mer d'Irlande en juillet 2002. Cette approche de terrain a été
complétée par l'étude en laboratoire de la réactivité du plutonium dans
des sédiments de la Manche marqués par voie expérimentale.
La campagne DIAPLU
L’environnement marin proche de l’usine de Sellafield a été choisi comme
zone atelier. En effet, la compréhension des processus diagénétiques gou-
vernant le comportement du plutonium nécessite que l’on puisse le
mesurer dans les eaux interstitielles des sédiments, ce qui promettait
d’être plus aisé sur ce site particulièrement marqué par les rejets de
l'usine de Sellafield et bien documenté.
La campagne DIAPLU réalisée en juillet 2002 a eu pour objectifs prin-
cipaux : d’une part, de déterminer la répartition du plutonium entre les
phases solide et liquide dans les sédiments marins (Cumbrian mud patch)
et estuariens (estuaire de l'Esk) aux environs de l'usine de Sellafield ;
d’autre part, d'étudier l'influence de la chimie de l'eau interstitielle et du
développement de conditions anoxiques sur la remobilisation de cet élé-
ment vers l'eau. Le succès de ce programme a nécessité l'obtention
Dominique BOUST
Laboratoire de radioécologie de Cherbourg-Octeville
IRSN - Rapport scientifique et technique 2005
2.1Rejets contrôlés de plutonium par les usines de traitement de combustibles usés
en Manche (depuis 1965) et en mer d'Irlande (depuis 1952), en TBq.
238Pu 239,240Pu 241Pu
COGEMA-La Hague (Nord-Cotentin, France) 2,8 3,4 211
BNFL-Sellafield (Lake District, Royaume-Uni) 51 689 20 588
Tableau 1
8. Un important travail analytique
De très nombreux paramètres ont été mesurés dans les eaux interstitielles
(concentration en éléments majeurs et traces, sulfures, sulfates et carbone
organique dissous) et les sédiments (granulométrie, concentration en
éléments majeurs et traces, carbone organique, carbonates, etc.). La plu-
part l'ont été au LRC à Cherbourg-Octeville, au Laboratoire de chimie
analytique et marine de l'université de Lille ou au laboratoire M2C de
l'université de Caen. Un effort particulier a porté sur la détermination
des sulfures réactifs pour lesquels des travaux préparatoires laissaient
présager un rôle dans la fixation du plutonium (Walter, 2000), ainsi que
sur la détermination des phases porteuses du plutonium. La répartition
du plutonium au sein des différentes phases sédimentaires a été obtenue
par extraction séquentielle. Le protocole utilisé a été validé dans le cadre
d'une collaboration avec le Département de physique expérimentale de
l’University College Dublin (Lucey et al., 2004). Il permet de distinguer
cinq fractions : une fraction échangeable et facilement oxydable (incluant
les sulfures les plus réactifs);une fraction acido-soluble (incluant les car-
bonates);une fraction réductible (incluant les oxydes de manganèse et
de fer);une fraction oxydable (incluant les sulfures peu réactifs, la pyrite,
Radioactivité et environnement6
d'échantillons d'eaux interstitielles et de sédiments à l’aide de protocoles
de prélèvement très rigoureux. Une attention particulière a été apportée
au maintien d'une anoxie stricte depuis le prélèvement jusqu'à l'extrac-
tion de l'eau interstitielle du sédiment ou à l'extraction du plutonium de
ses phases porteuses. Les sédiments estuariens ont été récoltés dans des
tubes en PVC (photo ci-dessus). Les sédiments marins ont été obtenus
à l'aide d'un carottier Flucha (photo ci-dessus) à bord du navire océano-
graphique Côtes de la Manche (INSU/CNRS). La description des sédi-
ments et des mesures de pH-Eh ont été réalisées immédiatement après
le prélèvement, puis différents sous-carottages ont été effectués pour la
suite des analyses sédimentologiques et géochimiques. Elles se sont
déroulées dans un laboratoire spécialement équipé à cet effet avec du
matériel de l’IRSN dans les locaux du CEFAS (Centre for Environment
Fisheries and Aquaculture Science – Centre pour l’environnement, la
pêche et l’aquaculture) à Whitehaven. Là, chaque carotte a été découpée
en tranches de 2 cm d'épaisseur sous atmosphère inerte et photogra-
phiée (photopage7). Chaque tranche a été placée dans une presse pneu-
matique qui a permis d'extraire l'eau interstitielle. Les échantillons d'eau
ainsi obtenus ont été fractionnés et conditionnés pour être analysés ulté-
rieurement. De même, les sédiments pressés ont été congelés sous azote.
2.1
Extraction d'une carotte destinée à l'analyse des eaux interstitielles dans l'estuaire
de l'Esk (Royaume-Uni).
Mise à l'eau du carottier Flucha modifié avec des fenêtres en plexiglas pour faciliter
la description sédimentologique.
9. 7
et la matière organique) et enfin une fraction résiduelle (matrice miné-
rale non réactive). Les isotopes du plutonium (239Pu, 240Pu, 241Pu et
242Pu) ont été dosés dans chaque fraction par ICP-MS (spectromètre de
masse à plasma couplé inductivement) et/ou par spectrométrie alpha.
Les concentrations du plutonium dans les eaux interstitielles étant très
faibles, de même que les volumes disponibles (environ 100 ml), elles ont
été mesurées à l'aide du spectromètre de masse couplé à un accélérateur
(AMS) du Département de physique nucléaire de l'Australian National
University (Canberra, Australie).
L'ensemble des analyses constitue une base de données inédite dédiée
au comportement du plutonium au cours de la diagenèse des sédiments
marins en mer d’Irlande orientale.
Distribution du plutonium entre
les différentes familles chimiques liées
au sédiment : la partition solide
Les concentrations des isotopes du plutonium et leur partition solide
sont présentées dans les tableaux 2 et 3 (page 11). Une partition ana-
logue a été trouvée dans l'estuaire de l'Esk où les teneurs en 239,240Pu
passent de 400 Bq.kg-1 en surface à 7000 Bq.kg-1 à 25 cm de profondeur.
Le plutonium s’associe principalement à la fraction échangeable et faci-
lement oxydable (plutonium faiblement lié aux sédiments et lié aux sul-
fures réactifs) et à la fraction acido-soluble (carbonates, notamment).
Ce sont donc quelque 75 % du plutonium associé aux sédiments qui
peuvent être mobilisables dans les conditions de la diagenèse précoce.
Une corrélation a même été mise en évidence entre le pourcentage de
plutonium contenu dans la fraction la plus mobile (échangeable et sulfu-
res) et la concentration des sulfures réactifs dans une carotte prélevée
dans l'estuaire de l'Esk (figure 1).
Ces observations sont en complète opposition avec les données précé-
demment publiées (McDonald, 2001) qui rapportaient des associations
du plutonium avec des phases sédimentaires beaucoup moins réactives.
IRSN - Rapport scientifique et technique 2005
2.1
Section de 20 cm
de diamètre d'une carotte
prélevée dans l'estuaire
de l'Esk (niveau situé
à 16 cm de profondeur)
montrant des terriers
ouverts et des zones
anoxiques.
Figure 1 : Corrélation entre le pourcentage de plutonium contenu dans la fraction
la plus mobile (échangeable et sulfures) et la concentration en sulfures réactifs
d'une carotte prélevée dans l'estuaire de l'Esk.
Sulfures réactifs (mg/kg)
0
10
20
30
40
50
60
0 100 200 300
239,240 Pu (%)
10. Radioactivité et environnement8
Ces résultats erronés sont à mettre sur le compte d'artéfacts méthodologiques : séchage des sédiments
avant traitement, manque de préservation de l'anoxie, réadsorption du plutonium au cours de l'extraction
séquentielle. Même si une fraction de 10 % du plutonium est liée aux sulfures réactifs, des concentra-
tions très élevées peuvent être atteintes dans ces espèces minérales (de l'ordre de 20 000 à 500 000 Bq
de 239Pu par kilogramme de sulfures), ce qui pourrait avoir un impact sur les organismes vivant dans les
sédiments. Ces sulfures sont très sensibles à l'oxydation ; ils sont de ce fait activement recyclés près
de l'interface eau-sédiments et à proximité des nombreux terriers ouverts qui entretiennent une
bioirrigation très active.
Le plutonium dans les eaux interstitielles
Dans toutes les carottes étudiées, les concentrations du plutonium 239 ou 240 sont de l'ordre de 0,1 à
1,5 mBq.L-1 dans les eaux interstitielles, ce qui est conforme aux rares valeurs publiées à ce jour (Nelson
et Lovett, 1981 ; Malcolm et al., 1990) pour cette zone. Elles décroissent généralement en profondeur,
ce qui interdit une émission de plutonium dissous vers l’eau par diffusion (figure 2). Ces profils sont
interprétés comme le résultat du piégeage actif du plutonium par les sulfures réactifs. Dans le premier
profil, une nette augmentation de la teneur en plutonium dissous est observée à 15 cm de profondeur
(≈ 0,9 mBq.L-1). Cette augmentation est concomitante à une forte diminution des sulfures réactifs liée à
la présence d'un terrier ouvert à ce niveau. Cette observation confirme le rôle de puits temporaire que
jouent les sulfures réactifs à l'égard du plutonium.
Vers un schéma conceptuel du comportement du plutonium
dans les sédiments marins anoxiques
L’étude multiparamétrique menée sur les carottes sédimentaires prélevées en mer d’Irlande orientale a
permis d'identifier les phases porteuses du plutonium dans des sédiments anoxiques et bioturbés,
2.1
Figure 2 : Répartition en profondeur du plutonium dissous dans les eaux interstitielles de deux carottes prélevées au large de Sellafield
(Royaume-Uni).
Profondeur (cm) Profondeur (cm)
239 Pu (mBq.L-1) 239 Pu (mBq.L-1)
35
30
25
20
15
10
5
0
0 1 2
35
30
25
20
15
10
5
0
0 1 2
11. 9
d'évaluer leur réactivité et leur capacité à recycler le plutonium initiale-
ment fixé aux particules sédimentaires. Elle permet d'établir un schéma
conceptuel du comportement du plutonium au sein de la colonne sédi-
mentaire (figure 3).
Le plutonium est introduit dans l'eau de mer par des rejets industriels,
essentiellement liés à l’activité de l'usine de traitement des combustibles
usés de Sellafield. Il est à la valence IV et s’oxyde progressivement en
Pu (V) principalement (Garcia etal., 1996). Une grande partie du plutonium
(de l'ordre de 2/3 des quantités rejetées) s’associe alors aux matières en
suspension et sédimente avec elles. Une certaine proportion du plutonium
sort du système sous forme dissoute au sein des masses d’eau. Dans les
sédiments, le plutonium se redistribue entre différentes phases porteuses,
soit sous forme de complexes de surface, soit par coprécipitation au sein
des espèces minérales néoformées. Tout phéno-
mène entraînant une perturbation des sédiments
(naturel ou anthropique) est susceptible d’entraî-
ner la libération du plutonium des sédiments vers
la colonne d’eau. La bioturbation joue ici un grand
rôle à travers deux processus complémentaires :
en mélangeant les particules sédimentaires, elle
favorise l'oxydation des sulfures donc l'émission
de plutonium dissous ; en favorisant l'irrigation
des sédiments (circulation d'eau aérée dans les
terriers ouverts), elle entraîne l’oxydation des sul-
fures, donc l'émission de plutonium dissous et son
transfert vers l'eau libre. C'est le seul phénomène
naturel susceptible de rendre compte des flux
benthiques observés dans la zone d'étude, auquel
peuvent venir s'ajouter les activités de chalutage.
Compléments expérimentaux
La Manche présente des faciès sédimentaires variés
où les teneurs en plutonium sont bien plus faibles
qu'en mer d'Irlande (rejets moins importants et
sédiments généralement plus grossiers). Il était donc
impossible d'y appliquer la même approche, ou d’y
transposer tels quels les résultats acquis en mer
d'Irlande. Des sédiments prélevés au cours de la
campagne DIAMAN (Diagenèse du plutonium en
Manche, avril 2003) ont donc été contaminés par
du plutonium par voie expérimentale (photo ci-
dessous). Après un mois d’incubation, la répartition
du plutonium entre la phase particulaire et la phase
dissoute a été déterminée, ainsi que la quantité de
plutonium associé aux phases réactives.
IRSN - Rapport scientifique et technique 2005
2.1
Figure 3 : Schéma conceptuel du comportement du plutonium dans les sédiments marins anoxiques,
Pud (Pu dissous), Pupp (Pu associé à la phase particulaire), Puppn (Pu associé aux phases particulaires
néoformées), Gouzy, 2004.
Mouvement
de particules
(par bioturbation)
Retombées
atmosphériques
Mouvement
de particules
(par bioturbation)
Pupp
Pud(V) < Pud(IV)
Bioirrigation
Diffusion
Pud(IV)
Puppn
Pud
Puppn
PuPuppnppnPuppn
Pud
Puppn
Puppn et/ou Pu dans particules Pud(IV)
Pupp
Pud(V) > Pud(IV)
Pud
Pud
Particules en
sédimentation
D évelop-
pement
de l’anoxie
Atmosphère
Eau libre
Sédiments fins
Rejets industriels
Marquage au plutonium d'une carotte sédimentaire en zone surveillée,
pour incubation.
12. Radioactivité et environnement10
Dans les sédiments grossiers, le plutonium n'est pas associé aux sulfures réactifs dont les teneurs sont d'ail-
leurs faibles. Dans ce cas, le plutonium est associé préférentiellement à la phase carbonatée sous la forme
de complexes de surface. Dans les sédiments fins anoxiques, l’immobilisation du plutonium s’effectue à la
fois sur les carbonates (sous forme de complexes de surface) et dans les sulfures réactifs (par coprécipitation).
Perspectives
Le couplage entre les observations de terrain et les expérimentations in vitro conduit à envisager un
ensemble de processus susceptibles d’expliquer la remobilisation du plutonium à partir des sédi-
ments déposés. Il permet en outre de démontrer et de quantifier certains de ces processus. Il en
découle une révision des concepts concernant la réactivité du plutonium au cours de la diagenèse
précoce des sédiments marins. Son association avec diverses phases sédimentaires très réactives en
fait un élément beaucoup plus mobile que l'on ne l'imaginait, notamment dans les sédiments anoxi-
ques et bioturbés. À court terme, ceci implique l’introduction de nouvelles contraintes dans les
modèles numériques visant à rendre compte du comportement de cet élément en milieu marin :
c'est le sujet d'un travail de thèse actuellement en cours au Département de physique expérimen-
tale de l'University College Dublin.
2.1
Des collaborations nationales et internationales fructueuses
Ces travaux n'auraient pas pu être réalisés sans le recours à des supports logistiques et techniques, et sans mettre
en œuvre des savoir-faire nombreux et spécifiques. Ces compétences ont été trouvées dans le cadre de collaborations
scientifiques avec des équipes françaises et étrangères, à la fois pour les opérations de terrain (photoci-dessus)
et les analyses.
Department of Experimental Physics of University College Dublin(2) (DEP/UCD), Dublin, Irlande.
Centre for Environment, Fisheries and Aquaculture Science(3) (CEFAS), Lowestoft, Royaume-Uni.
Laboratoire de morphodynamique continentale et côtière (M2C), universités de Caen et Rouen.
Département de géologie et océanographie (DGO), université de Bordeaux 1.
Laboratoire de chimie analytique et marine (LCAM/USTL), université de Lille 1.
Ecosystèmes littoraux et côtiers de la station marine (ELICO/USTL),Wimereux.
Institut national des sciences et techniques de la mer (Intechmer/CNAM), Cherbourg.
Department of Nuclear Physics, Australian National University(4), Canberra, Australie.
Laboratoire de mesure de la radioactivité dans l’environnement/IRSN, Orsay - Laboratoire de radioécologie et
d’écotoxicologie / IRSN, Cadarache – Laboratoire de radioécologie de Cherbourg-Octeville / IRSN, Cherbourg-Octeville.
13. 11IRSN - Rapport scientifique et technique 2005
2.1
Références
K. Garcia, D. Boust, V. Moulin, E. Douville, B. Fourest et R. Guillaumont, 1996. Multiparametric investigation of the reactions of plutonium under estuarine
conditions. Radiochimica Acta 74: 165-170.
A. Gouzy, 2004. Étude du comportement du plutonium au cours de la diagenèse précoce des sédiments marins : applications à deux environnements marins
marqués par les rejets issus d’usines de retraitement de combustibles usés. Thèse univ. Caen – ISRN/IRSN 2005-49 FR, 302 pp.
J. A. Lucey, A. Gouzy, D. Boust, L. León Vintró, L. Bowden, P.P. Finegan, P.J. Kershaw, P.I. Mitchell, 2004. Geochemical fractionation of plutonium in anoxic Irish
Sea sediments using an optimised sequential extraction protocol. Applied Radiation and Isotopes, 60, 379-385.
P. McDonald, J. Vives i Batlle, A. Bousher, A. Whittall et N. Chambers, 2001. The availability of plutonium and americium in Irish Sea sediments for
re-dissolution. The Science of the Total Environment, 267, 109-123.
S.J. Malcolm, P.J. Kershaw, N.J. Cromar, L. Botham, 1990. Iron and manganese geochemistry and the distribution of 239,240Pu and 241Am in the sediments
of the north east Irish Sea. The Science of the Total Environment, 95, 69-87.
D. M. Nelson et M.B. Lovett, 1981. Measurements of the oxidation state and concentration of plutonium in interstitial waters of the Irish Sea.
Impact of radionuclide releases into the marine environment. Proceedings Symposium, Vienna, 1980. Vienna, International Atomic Energy Agency: 105-118.
F. Walter, 2000. Contribution à l’étude du comportement des radionucléides au cours de la diagenèse des sédiments marins. Rapport IPSN/LERFA, 49 pp.
Concentrations des isotopes du plutonium dans une carotte prélevée au large de l'usine de Sellafield, en Bq.kg-1 (± 2σσ)
Profondeur (cm) 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu
1 88 ± 8 65 ± 6 1383 ± 120 0,040 ± 0,004
3 86 ± 7 64 ± 5 1350 ± 114 0,040 ± 0,003
5 109 ± 21 79 ± 15 1709 ± 331 0,055 ± 0,011
9 111 ± 11 82 ± 8 1706 ± 167 0,052 ± 0,005
15 150 ± 13 112 ± 10 2380 ± 180 0,071 ± 0,006
25 274 ± 16 198 ± 11 3916 ± 226 0,125 ± 0,007
Tableau 2
Partition solide du plutonium dans la même carotte (moyenne en % sur les 6 niveaux, ± 1σσ).
Fraction 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu
Échangeable 37 ± 5 36 ± 5 36 ± 6 32 ± 7
Acido-soluble 40 ± 4 40 ± 4 40 ± 4 38 ± 5
Réductible 5 ± 2 5 ± 2 5 ± 2 6 ± 3
Oxydable 8 ± 2 9 ± 3 10 ± 3 12 ± 3
Résiduelle 10 ± 4 10 ± 4 10 ± 4 13 ± 7
Tableau 3
(2) Département de physique expérimentale de l’University College Dublin.
(3) Centre pour l’environnement, la pêche et l’aquaculture.
(4) Département de physique nucléaire de l’Australian National University.
14. 2.2 Les apports
scientifiques
du projet CAROL
Camargue-Rhône-Languedoc
P
our mieux répondre aux besoins d’expertises et aux demandes
sociétales en matière d’environnement et de radioprotection, il est
nécessaire de mener des études et des travaux de recherche appliquée
permettant l’acquisition de connaissances spécifiques. Le projet CAROL
(Camargue-Rhône-Languedoc) a été initié dans ce cadre au Laboratoire
d’études radioécologiques en milieux continental et marin (LERCM) en 1998.
Cette étude avait pour objectif d’analyser la répartition des radionucléides
artificiels dans la basse vallée du Rhône, puis d’identifier et de quantifier
les principaux flux ou transferts qui ont conduit à la répartition observée
aujourd’hui.
Comme l’ensemble du territoire français métropolitain, la basse vallée du
Rhône a reçu entre 1945 et 1980 les retombées des essais atmosphériques
d’armes nucléaires, puis les retombées de l’accident de Tchernobyl en mai
1986. Par ailleurs, cette zone se situe à l’aval de toutes les installations
nucléaires rhodaniennes avec les usines d’enrichissement de l’uranium,
de fabrication et de retraitement du combustible et de cinq centres nucléaires
de production électrique, dont certains sont implantés depuis trois, voire
quatre décennies. De par le nombre et la variété de ces installations,
le Rhône constitue la voie principale d’apport de radionucléides provenant
de l’industrie nucléaire vers le golfe du Lion.
Cette région (figure 1) a donc été choisie
pour son caractère exemplaire, afin de mener
une étude globale, à l’échelle d’un bassin
versant, sur ce qu’il advient des radionucléides
apportés à l’environnement de manière
chronique ou ponctuelle, dans les trois milieux :
terrestre, fluvial et marin.
Démarche
Les études de recherche appliquée menées dans le cadre du
projet CAROL découlent d’un constat établi à partir de don-
nées déjà acquises dans d’autres cadres ou encore d’une
question posée par la société civile.
À partir d’une première analyse des données existantes, un
modèle conceptuel permet la définition d’une stratégie
Radioactivité et environnement12
Figure 1 : Zone d’étude du projet CAROL dans la basse vallée
du Rhône.
Nîmes
Arles
Avignon
M e r M é d i t e r r a n é e
Centre de Marcoule
Altitude
en mètres
1 - 100
100 - 200
200 - 500
500 - 1000
1000 - 1500
1500 - 2000
25 km
N
15. 13
d’échantillonnage pour l’acquisition de nouvelles données susceptibles
de répondre à la question posée. À l’échelle d’un grand ensemble géo-
graphique, cette acquisition n’est souvent faite que sur un comparti-
ment de l’environnement, une « zone atelier » (aire ou bief), ou une
période déterminée. Au cours du projet CAROL, plusieurs « zones ate-
liers » d’étendues variables ont ainsi été ouvertes, comme le Rhône en
Arles en période de crue, les zones inondées de Camargue, la région de
Vaison-la-Romaine, la zone influencée par les rejets atmosphériques de
Marcoule, la zone atelier du col de la Lombarde (2000 m2) et la Corse.
Les conditions d’extrapolation géographique ou temporelle de cette
observation sont alors déterminées par le croisement des activités mesu-
rées avec d’autres paramètres physico-chimiques du milieu ou d’évène-
ments influents.
Les rapports des activités de différents isotopes sont fréquemment uti-
lisés pour déterminer l’origine, les contributions des apports ou le deve-
nir des radionucléides mesurés, à l’instar des méthodes développées en
géochimie.
Pour interpréter les résultats des mesures, tester les modèles empiriques
qui en sont dérivés ou quantifier certains flux, des calculs sont effectués
au moyen notamment de modèles radioécologiques génériques cou-
ramment utilisés à l’IRSN tels que FOCON, ASTRAL ou COTRAM.
L’aboutissement de ces études est l’établissement de bilans des stocks
et des flux de radionucléides à l’échelle du bassin versant, notamment
par des représentations cartographiques ou schématiques comparti-
mentales, la compréhension, et dans certains cas, la quantification des
mécanismes ou des processus qui les sous-tendent, par la détermination
de valeurs de référence des activités présentes dans l’environnement ou
de paramètres radioécologiques usuels.
Principaux résultats
Au terme des six années du projet (1998-2003), les origines des radio-
nucléides mesurés dans chaque milieu ont été identifiées et leurs contri-
butions estimées. Les hétérogénéités dans leur répartition spatiale ont
été identifiées et expliquées. Les principaux stocks et flux ont été quan-
tifiés, notamment les flux à l’interface des différents milieux. Il est ainsi
possible de connaître la contribution des essais atmosphériques dans les
activités apportées aux sols durant 40 années d’irrigation ou lors d’inon-
dations, en prenant en compte leur dépôt sur le bassin versant, le lessi-
vage des sols, leur spéciation dans le fleuve, les conditions hydrauliques
des crues et les pratiques d’irrigation.
Répartition des actinides
À la suite des retombées liées aux essais d’armes nucléaires effectués
dans l’atmosphère entre 1945 et 1980 et de l’explosion du satellite
américain SNAP 9A équipé d’un générateur au 238Pu lors de sa rentrée
dans l’atmosphère en 1964, les radionucléides émetteurs alpha 238Pu,
239,240Pu et 241Am sont omniprésents à l’état de traces dans l’environ-
nement.
À partir des mesures existantes, on a pu établir leurs activités moyennes
dans les sols cultivés de la basse vallée du Rhône non influencés par
les rejets des installations de Marcoule : 1,4 ± 0,1 Bq.m-2 de 238Pu,
47± 3 Bq.m-2 de 239,240Pu et 19 ± 1 Bq.m-2 de 241Am. La valeur du rap-
port d’activité 238Pu/239,240Pu de 0,03 montre que cette contamination
est bien liée aux retombées des essais nucléaires et de l’accident du
Philippe RENAUD, Sabine CHARMASSON, Céline DUFFA, Laurent POURCELOT,
Jacques MARQUET, Frédérique EYROLLE, Mireille ARNAUD, Gilles SALAUN,Yves DIMEGLIO
Laboratoire d’étude radioécologique en milieux continental et marin
Jean-Michel METIVIER
Laboratoire de modélisation environnementale
Evelyne BARKER
Service de traitement des échantillons et de métrologie pour l’environnement
Rodolfo GURRIARAN
Laboratoire de mesure de la radioactivité dans l’environnement
Marcel MORELLO
Laboratoire de radioécologie et d’écotoxicologie
IRSN - Rapport scientifique et technique 2005
2.2
Figure 2 : Répartition du 239,240Pu dans les sols autour du site de Marcoule.
S5
S6
S13
S15
S2
S9
S11
S14
S10
S12
S8S3
S4
S1
S7
OrangeCaderousse
Piolenc
Chusclan
Orsan
Laudun
St.-Genies
de Comolas
St.- Étienne
des Sorts
Roquemaure
MARCOULE
239,240 Pu (Bq.m-2)
Isovaleurs
d'activité surfacique
6 - 90
90 - 135
135 - 180
180 - 225
225 - 270
2 km
N
16. Radioactivité et environnement14
satellite. Les mesures existantes ont également conduit à définir de nouvelles campagnes de prélè-
vements aux environs immédiats du centre de Marcoule, où des activités supplémentaires, évaluées à
0,1 GBq de 238Pu, 2,1 GBq de 239,240Pu et 0,6 GBq de 241Am, se sont ajoutées à ces retombées sur une
zone de 25 km2 (figure 2,page 13). Le rapport d’activité 238Pu/239,240Pu de ces apports supplémentaires
est de 0,05, valeur caractéristique du plutonium de qualité militaire produit à Marcoule au début des
années 1960.
Sur la période 1945-1998, on estime que 3 ± 1 GBq de 238Pu, 92 ± 28 GBq de 239,240Pu et 12 ± 4 GBq
de 241Am ont été apportés au Rhône par érosion de son bassin versant. Les rejets liquides de l’installa-
tion de Marcoule sont estimés, à partir des données communiquées par l’exploitant COGEMA, à 92 ±
5 GBq de 238Pu, 441 ± 72 GBq de 239,240Pu et 386 ± 64 GBq de 241Am. Le Rhône constitue bien la prin-
cipale voie de transfert de Pu et Am dans la région étudiée. Les mesures effectuées au niveau d’Arles
ont permis de dresser un bilan des contributions de ces différentes sources en fonction du régime
hydraulique du fleuve. Pour des débits moyens annuels inférieurs à 1700 m3.s-1, la source prépondé-
rante est constituée par les rejets liquides des installations de Marcoule. En période de crue, le drainage
du bassin versant et la remise en suspension des stocks sédimentaires fluviaux représentent les sources
majeures. La source sédimentaire contribue jusqu’à 30 % de la radioactivité transportée en période de
crue pour les isotopes du plutonium. Un bilan global permet, en extrapolant ces conclusions, d’estimer
qu’en 1998, près de 290 GBq de 238Pu, 239,240Pu et 241Am sont piégés dans les sédiments du Bas-Rhône.
Néanmoins, les mesures ne permettent pas de mettre en évidence un enrichissement des sols en Pu et
Am lié à l’irrigation par les eaux du Rhône. Sur la période 1961-1998, la déviation annuelle de 105 mil-
lions de mètres cubes d’eau du Rhône vers le canal Bas-Rhône-Languedoc (BRL) est associée à des flux
totaux de 238Pu, 239,240Pu et 241Am de 2 GBq. Près de 70 % de cette activité reste piégée dans le canal
d’acheminement par décantation d’une partie des particules en suspension auxquelles les radionucléides
sont associés. En Camargue, en tenant compte d’une consommation d’eau pour la culture du riz d’envi-
ron 28 000 m3 par hectare et de l’évolution des surfaces de rizières, on évalue les apports en 238Pu,
239,240Pu et 241Am à 5,5 GBq pour la période 1960-1998. Enfin, sur une zone particulière au nord-ouest
2.2
Figure 3 : Bilan des stocks et des flux de plutonium 238, 239, 240 et d’américium 241 intégrés sur la période 1945-1998.
Canal BRL : canal Bas-Rhône-Languedoc.
2,8 GBq920 GBq
107 GBq
25 GBq
Basse vallée du Rhône
10 000 km2
805 GBq
Environs de Marcoule
25 km2
Zones irriguées
Rizières
Zones inondées
Bassin versant
98 800 km2
Golfe du Lion
Delta immergé
500 km2
614 GBq
Retombées atmosphériques globales
Installation de Marcoule
770 GBq
Rhône
290 GBq
Canal BRL
1,4 GBq
Rejets directs
Érosion
730 GBq
0,6 GBq
2 GBq
5,5 GBq
0,2 GBq
0,01 GBqRécoltes
17. 15
de la Camargue inondée lors des crues du Rhône de 1993 et 1994, les échantillons de sols prélevés
montrent des niveaux d’activité significativement plus élevés que les valeurs attribuables aux seules
retombées globales. Ces sols témoignent des dépôts des 400 000 tonnes de sédiments du Rhône dis-
persés de manière très hétérogène qui ont apporté environ 15 MBq de 238Pu, 90 MBq de 239,240Pu et
83 MBq de 241Am.
À l’embouchure du Rhône, la confrontation des eaux douces et des eaux marines du golfe du Lion
génère des processus physico-chimiques complexes qui entraînent une sédimentation massive des par-
ticules apportées par le fleuve (formation du prodelta) et des radionucléides qui y sont associés. Il en
résulte une forte accumulation des radionucléides dans les sédiments du prodelta et du plateau conti-
nental du golfe du Lion. Le bilan auquel a abouti le projet CAROL (figure 3) a mis en évidence la néces-
sité d’établir l’inventaire des actinides accumulés dans cette zone.
Répartition du 137Cs
Le 137Cs est le seul radionucléide artificiel émetteur gamma encore mesurable dans les échantillons de
l’environnement non soumis à des rejets d’installations nucléaires en France.
Les activités mesurées dans les sols de la basse vallée du Rhône en 1999 et 2000, comprises entre 1500
et 40000 Bq.m-2, sont très hétérogènes. En effet, les dépôts consécutifs à l’accident de Tchernobyl ne
se sont pas faits de manière uniforme. Les observations réalisées dans le cadre du projet CAROL ont per-
mis d’établir une relation empirique entre ces dépôts et les précipitations qui ont eu lieu entre le 1er et
le 5 mai 1986, période durant laquelle les masses d’air contaminées ont survolé la région. À partir de
cette relation, la carte des activités de 137Cs dans la basse vallée du Rhône a été reconstituée. On estime
qu’environ un dixième de l’activité stockée dans la zone CAROL est concentré sur moins de 2 % de sa
surface, dans la région de Vaison-la-Romaine (figure 4), où les stations de Météo-France ont enregistré
les hauteurs de pluie les plus élevées (plus de 40 mm) les 3 et 4 mai 1986.
La singularité de ces résultats a conduit à s’intéresser à deux autres régions particulièrement pertinentes
de par leur situation géographique et l’intensité des précipitations qui y ont été enregistrées entre le 1er
et le 5 mai 1986 : la Corse et le massif du Mercantour.
IRSN - Rapport scientifique et technique 2005
2.2
Figure 4 : Bilan de la répartition spatiale et des stocks de 137Cs dans la basse vallée du Rhône en 2000.
Prodelta du Rhône
4 TBq
35 TBq
13 TBq
Arles
Marseille
Nîmes
Cavaillon
Avignon
400 000
40 000
30 000
20 000
10 000
5 000
Valeurs des dépôts
(Bq.m-2)
Prodelta
du Rhône
18. Radioactivité et environnement16
Dans le massif du Mercantour, la répartition de la radioactivité est caractérisée par une très forte
hétérogénéité due à la présence de points de concentration de quelques mètres carrés où l’activité
surfacique en 137Cs du sol dépasse 100 000 Bq.m-2. Les chutes de neige sur le massif du Mercantour qui
ont accompagné le passage des masses d’air contaminées lors de l’accident de Tchernobyl, la formation
de congères et le ruissellement lors de la fonte des neiges sont à l’origine de la formation des points de
concentration du césium. Toutefois, ceux-ci représentent moins de 1 % de la totalité du stock de 137Cs
pour le bassin versant cartographié (27 km2).
Dans la basse vallée du Rhône, comme pour les actinides, c’est le Rhône qui constitue la principale
voie de transfert du 137Cs. Sur la période de janvier 1998 à mars 1999, de façon analogue aux isotopes
du plutonium, les activités des radionucléides émetteurs gamma dans la phase particulaire en Arles
augmentent avec l’accroissement du débit du fleuve. Ces résultats soulignent la contribution de la
remobilisation des sédiments du fleuve comme source secondaire de radionucléide. La dynamique
sédimentaire du Rhône joue par conséquent un rôle fondamental dans les processus d’exportation
du 137Cs.
En milieu marin, une première évaluation des quantités de 137Cs déposées à l’embouchure du Grand-
Rhône a été réalisée sur la base de mesures effectuées en 1990 et 1991. La quantité de 137Cs présente
sur une zone de 480 km2 s’élevait alors à 19,5 TBq, environ 45 % de cet inventaire se trouvant confinés
dans la zone prodeltaïque proprement dite (30 km2). La diminution importante des rejets de Marcoule
depuis 1991 a conduit à une nouvelle estimation de ce stock, sur la base de mesures réalisées en 2001.
Celui-ci a été évalué à 13,2 TBq (figure 5).
2.2
Figure 5 : Cartographie de la répartition du stock de 137Cs dans les sédiments au droit de l’embouchure du Grand-Rhône.
43.20°N
43.25°N
43.30°N
43.35°N
43.40°N
43.45°N
4.55°E
4.60°E
4.65°E
4.70°E
4.75°E
4.80°E
4.85°E
4.90°E
4.95°E
5.00°E
80
20140
200
260
320
43.30°N43.25°N43.20°N
4.65°E
4.70°E
4.75°E
4.80°E
4.85°E
4.90°E
4.95°E
400
kBq.m-2
200
0
80
120
160
180
220
260
300
0
40
80
120
160
200
240
280
320
360
400
kBq.m-2
19. 17IRSN - Rapport scientifique et technique 2005
2.2
Références
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Atlantique nord-est. Thèse d’État, université Aix-Marseille 2, 359 p. Rapport CEA-R-5826.
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(Northwestern Mediterranean Sea). Estuaries, 21, 3, 367-378.
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and Planetary Sciences, 332, 275-281.
C. Duffa, Ph. Renaud, F. Goutelard, 2002. Activities and transfers in rice samples from Camargue, France. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 252
(2), 247-248.
C. Duffa, P. Renaud, 2005. 238Pu and 239,240Pu inventory and distribution through the lower Rhone valley terrestrial environment (Southern France). Science of
the Total Environment, article in press.
F. Eyrolle, M. Arnaud, C. Duffa, Ph. Renaud, 2002. Plutonium fluxes from the Rhône River to the Mediterranean Sea. Radioprotection-Colloques, 37, C1, 87-92.
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Mediterranean Sea and sedimentary inventories. Journal of Environmental Radioactivity, Special Issue, 74, 127-138.
L. Pourcelot, D. Louvat, F. Gauthier-Lafaye, P. Stille, 2003. Formation of radioactivity enriched soils in mountain areas. Journal of Environmental Radioactivity,
68, p. 215-233.
L. Pourcelot, Ph. Renaud, D. Louvat, R. Gurriaran, P. Richon, 2003. Influence des points de concentration en césium 137 sur la contamination d’une chaîne
alimentaire de type alpin et doses associées. Environnement, risques et santé, 2, p. 112-120.
Ph. Renaud, L. Pourcelot, J.M. Métivier, M. Morello, 2003. 137Cs deposits and behaviour over eastern France after the Chernobyl accident. The Sciences of the
Total Environment, 309, p. 257-264.
Ces travaux ont également permis de répondre aux préoccupations
d’associations, de catégories socioprofessionnelles ou d’élus inter-
pellés par des déclarations ou publications d’associations écologis-
tes. L’étude de l’influence des retombées de l’accident de Tchernobyl
sur les vins des Côtes-du-Rhône (Renaud etal.,2003) illustre ce souci
d’apporter des réponses et de communiquer les résultats des tra-
vaux à la fois au milieu scientifique et à un public plus large.
Enfin, il faut noter que la Commission locale d’information (CLI) du
Gard et l’Autorité de sûreté nucléaire (ASN) ont saisi l’IRSN en décem-
bre 2003 sur les conséquences radiologiques des inondations excep-
tionnelles survenues en Camargue. Les compétences acquises dans
le cadre du projet CAROL et les réflexions sur la continuité des tra-
vaux liés aux crues et autres évènements extrêmes ont été utilisées
pour répondre à cette demande d’expertise.
18 publications et 23 présentations en congrès ont été produites
dans le cadre du projet CAROL, ainsi que plusieurs rapports. Une thèse
sur les actinides y a été entièrement consacrée et deux thèses sur le
milieu marin y ont contribué.
Conclusion et valorisation des résultats
Les résultats obtenus au cours du projet CAROL ont permis des avan-
cées, particulièrement dans les domaines suivants :
les dépôts de 137Cs liés à l’accident de Tchernobyl, et leur distribu-
tion sur le territoire ;
les niveaux d’activités de Pu et d’Am en France métropolitaine ;
l’utilisation des rapports d’activités isotopiques comme outil d’in-
terprétation des résultats.
Ces connaissances contribuent aussi à l’amélioration d’un savoir-
faire en matière d’expertise environnementale. Les études effectuées
dans le cadre du projet ont notamment permis de répondre à des
questions posées par la société civile ou par les pouvoirs publics. Par
exemple, la superposition de la carte des dépôts de 137Cs consécutifs
à l’accident de Tchernobyl, établie sur la base des études en basse
vallée du Rhône, avec celle des retombées des essais atmosphériques
d’armes nucléaires nous permet aujourd’hui de répondre aux ques-
tions sensibles sur l’activité en 137Cs dans certaines régions de
France (Pourcelot etal., 2001 ; Pourcelot et Métivier, 2001 ; Pourcelot
et Renaud, 2002).
20. 2.3 Le radon dans les
bâtiments : étude
phénoménologique
L
e radon est un gaz radioactif naturel omniprésent à la surface
de la Terre. L’isotope 222, descendant du radium 226, est le plus présent
dans l'atmosphère à cause de sa période radioactive suffisamment
longue pour lui permettre de migrer dans les sols depuis la roche qui lui
a donné naissance jusqu'à l'air libre. Par différents processus physiques,
il migre du sol jusqu’à l’atmosphère et peut s’accumuler dans l’air plus
confiné des bâtiments où l’homme passe la majeure partie de son temps.
Le radon est présent dans l’air des bâtiments à des concentrations très
variables, qui dépendent de plusieurs facteurs : le type de la construction,
la teneur en radium et la texture du sol sous le bâtiment, la valeur de la
différence de pression entre l’air intérieur et l’air extérieur ainsi que le taux
de renouvellement de l’air dans le bâtiment. La multiplicité de ces paramètres
a conduit le Laboratoire d’étude sur le radon et d’analyse des risques à mettre
en œuvre un programme expérimental dédié à la compréhension
des mécanismes qui pilotent les concentrations de radon dans l’habitat.
L’instrumentation d’une maison individuelle et de son environnement
a été mise en œuvre sur une période de trois ans.
Radioactivité et environnement18
Description de la maison et de l’instrumentation
Le site expérimental est localisé en Bretagne (Kersaint-Plabennec, Finistère) dans le massif granitoïde de
Saint-Renan, qui est une formation géologique uranifère de type granite-leucogranite peralumineux.
La maison, orientée nord-ouest/sud-est, comporte trois niveaux dont un sous-sol semi-enterré. Le rez-
de-chaussée, isolé du sous-sol par un escalier fermé, communique avec l’étage par un escalier de bois
ouvert. L’interface sol-bâtiment est constituée d’une dalle de béton posée partiellement sur la roche et
de murs semi-enterrés en béton et en granit. Le chauffage est assuré par une chaudière au fioul placée
en sous-sol et accessoirement par une cheminée à foyer fermé située dans le séjour.
La maison est restée inhabitée pendant toute la période des mesures pour s’affranchir des perturbations
liées au mode de vie des occupants.
Description de l’instrumentation
Un parc instrumental important a été déployé sur le site. Il était composé d’une dizaine d‘appareils de
mesure en continu de l’activité volumique du radon dans l’atmosphère intérieure et extérieure, de 13 sondes
de mesure du radon dans le sol, de 2 robots-flux (systèmes automatisés de mesure du flux d’exhalation à
la surface du sol), de 2 systèmes de mesure automatique du flux de radon à l’interface sol/bâtiment, de
capteurs de température, d’humidité et de pression ainsi que d’un mât météo. La fiabilité et la robustesse
21. 19
de l’instrumentation du laboratoire ont été testées sur plusieurs années et
plusieurs techniques de mesure novatrices ont été développées comme la
mesure du flux sur les murs et du potentiel d’exhalation des matériaux.
L’instrumentation mise en œuvre (figure1) a permis d’assurer un suivi en
continu des paramètres permettant de caractériser:
les sources de radon : flux d’exhalation à la surface du sol, activité
volumique du radon dans l’air du sol et dans l’air extérieur, potentiel
d’exhalation des matériaux de construction ;
la pénétration du radon dans le bâtiment : flux d’exhalation à l’inter-
face sol/bâtiment (dalle et murs), pression différentielle au sous-sol de la
maison, gradient thermique avec l’extérieur ;
l’accumulation du radon dans l’atmosphère intérieure : paramètres
météorologiques, activité volumique du radon, pression différentielle et
gradient thermique aux trois niveaux de la maison.
Caractérisation des sources
de radon
Les sources possibles du radon présent dans l’at-
mosphère de la maison sont par ordre d’impor-
tance décroissante : le sol de type limoneux fin sur
lequel le bâtiment est construit, la roche sous-
jacente et les matériaux de construction.
En raison de la dominance des masses d’air océa-
niques pauvres en radon, la concentration de ce
gaz dans l’atmosphère extérieure est inférieure à
30 Bq.m-3 et peut donc être négligée en tant que
source.
Les teneurs en radium du sol et de la roche sont
respectivement de 54 et 190 Bq.kg-1. La gran-
deur qui quantifie l’émission du radon à la sur-
face du sol est l’exhalation, qui est la résultante
de deux phénomènes :
l’émanation : libération du radon dans les pores
du milieu principalement par recul direct ;
la migration : transport diffusif ou advectif/
convectif.
Le flux d’exhalation du radon a été mesuré en deux
endroits du site, à proximité de la maison (4 m) et
loin du bâtiment (15 m), où le sol n’a pas été rema-
nié au cours de la construction(figures2,page20).
Les sols fins, comme celui de Kersaint, sont très sensibles à l’humidité qui
favorise l’émanation (Pellegrini, 1997) mais qui ralentit le transport du
radon, majoritairement diffusif dans ces sols peu perméables (Ferry,
2000). Ces caractéristiques sont observées sur le site avec le flux d’exha-
lation mesuré loin du bâtiment. Les précipitations engendrent de fortes
concentrations de radon dans le sol (1 m de profondeur) mais les flux
les plus élevés (50 mBq.m-2.s-1) sont observés en période sèche.
En revanche, le flux mesuré à proximité du bâtiment montre une grande
sensibilité au vent et aux précipitations. Les flux les plus importants
(600 mBq.m-2.s-1) sont observés au cours d’épisodes dépressionnaires
pluvieux. Ce comportement différent du flux mesuré près de la maison
s’explique par une modification des propriétés du sol (augmentation de
la perméabilité et transport dominé par l’advection) à la suite du rem-
blaiement du terrain lors de la construction.
Roselyne AMÉON, Olivier DIEZ,
Mathieu DUPUIS, Laurent MARIE
Laboratoire d’étude sur le radon et d’analyse des risques
IRSN - Rapport scientifique et technique 2005
2.3
Figure 1 : Schéma de l’implantation de l’instrumentation sur le site expérimental de Kersaint.
αG
αG
Robot Aut
αG
αG
αG
∆P
%Rh
t°
∆L
∆P
%Rh
t°
∆L
∆P
%Rh
t°
∆L
Commutateur
Modem
αGαG
Barasol
Pa%Rh
t°
∆L
Mesure encontinu
duradon
Sondede
temp érature
Sonded'hu midit é
Capteurd epress ion
diff érentie lle
Cen traled’acquisition
Capteurdepr ession
barométrique
∆L
Pa
t °
%Rh
αG
∆P
22. Radioactivité et environnement20
2.3
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08 10 12 14 16 18 20 22 24 26 28 30 01 03 05 07 09 11
JANVIER 2004 FÉVRIER 2004
Flux Rn loin de la maison (mBq.m-2.s-1) Flux Rn près de la maison (mBq.m-2.s-1)
0
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200
300
400
500
600
700
-5
0
5
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20
FÉVRIER 2004
Activité vol. du radon (Bq.m-3)
0
2000
4000
6000
8000
10000
14000
12000
16000
18000
Chauffage
01 03 05 07 09 11 13 15 17 19 21 23
T°int - T°ext (°C) Cave
Figures 3 : Évolutions temporelles comparées de la concentration en radon de l’air du sous-sol, des flux d’exhalation
et du gradient thermique.
0
20
40
60
80
100
120
140
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FÉVRIER 2004
0
50
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250
350
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400
450
500
01 03 05 07 09 11 13 15 17 19 21 23 25 27 01
Mise en route du chauffage
Flux de radon dalle (mBq.m-2.s-1) Flux de radon extérieur (mBq.m-2.s-1)
M.
Figures 2 : Évolutions temporelles comparées du flux d’exhalation du radon et de différents paramètres météorologiques
(janvier/février 2004).
0
1
2
3
4
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08 10 12 14 16 18 20 22 24 26 28 30 01 03 05 07 09 11
JANVIER 2004 FÉVRIER 2004
Précipitations (mm.h-1) Vitesse du vent (km.h-1)
0
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30
40
50
60
SS
SO
SO
SSO
SE
N
N
SO
SO
SO
SO
NONE NO
O
OS
23. 21
l’on se rapproche des murs de fondation (Améon et al., 2004). En raison
de la proximité du littoral, le passage de dépressions venteuses est fréquent.
La mise en dépression du bâtiment induite par les vents engendre égale-
ment des pics de flux d’exhalation à l’interface sol/bâtiment (figure 4).
Le radon entre dans le bâtiment non seulement par les fissures de la dalle
mais aussi par les murs semi-enterrés, poreux ou fissurés. Cette pénétra-
tion n’est pas homogène : elle est en moyenne quatre fois plus élevée au
niveau de la dalle de la cave que dans la chaufferie. La part attribuable
aux murs du sous-sol représente environ 25 % du flux total (figure 5).
De plus, une grande variabilité temporelle du flux est observée avec des
valeurs maximales de 140 mBq.m-2.s-1 (figures 3). Les moyennes men-
suelles sont comprises entre 15 et 42 mBq.m-2.s-1 pour une moyenne
annuelle de 27 mBq.m-2.s-1.
Accumulation du radon dans l’atmosphère
de la maison
L’accumulation du radon dans l’atmosphère de la maison dépend des
échanges avec l’extérieur (renouvellement d’air), eux-mêmes liés à la per-
méabilité des parois, au vent et au gradient thermique. La ventilation d’un
logement résulte de l’aération volontaire et des infiltrations parasites d’air
Pénétration du radon dans le bâtiment
Le radon pénètre dans la maison via l’interface sol/bâtiment, par diffusion
moléculaire, mais surtout du fait de la mise en dépression du bâtiment
par l’effet cheminée et l’effet du vent. Cette pénétration est caractérisée
expérimentalement par la mesure du flux d’exhalation au niveau de la
dalle et des murs semi-enterrés.
La différence de température entre l’intérieur et l’extérieur, appelée gra-
dient thermique, engendre un gradient de pression qui met en dépres-
sion le bâtiment, c’est «l’effet cheminée». Ce phénomène est important
l’hiver lorsque les bâtiments sont chauffés. À Kersaint, l’augmentation
du gradient thermique de 0 à 15 °C due à la mise en route du chauffage
engendre une forte augmentation de la concentration de radon dans la
maison par aspiration du gaz présent dans le sol sous-jacent (figures 3).
Cette aspiration est illustrée par l’anti-corrélation observée entre le flux
d’exhalation extérieur et celui mesuré au niveau de la dalle de la mai-
son. Il en résulte que le transport du radon dans un sol en présence d’un
bâtiment n’est plus simplement vertical, mais également horizontal.
Cette perturbation induite par le bâtiment sur le sol environnant a été
mise en évidence par la cartographie des concentrations de radon mesu-
rées dans le sol (jusqu’à une profondeur d’un mètre) autour du bâtiment.
L’activité volumique du radon dans l’air du sol s’appauvrit à mesure que
IRSN - Rapport scientifique et technique 2005
2.3
Figure 5 : Flux d’exhalation à l’interface sol/bâtiment (dalle et murs du sous-sol) au cours d’un mois.
0
4
8
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FÉVRIER 2004 MARS 2004
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10 12 14 16 18 20 22 24 26 28 01 03 05 07 09 11 13 15 17 19
Flux mural de radon (mBq.m-2.s-1) Flux de radon sur la dalle (mBq.m-2.s-1)
Figure 4 : Évolutions comparées de la vitesse du vent et du flux du radon mesuré au niveau de la dalle du sous-sol
(octobre/novembre 2002).
0
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80
100
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OCTOBRE 2002 NOVEMBRE 2002
Flux de radon intérieur (mBq.m-2.s-1) Vitesse du vent (km.h-1)
0
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60
SO
SO
SO
SO SONO
NO
O
S
S
S
S
S
S
24. Radioactivité et environnement22
au droit de la liaison plancher/façade, aux liaisons des dormants de
menuiserie avec les parois et aux pénétrations électriques. La détermina-
tion de la perméabilité de la maison, réalisée par la méthode de pressu-
risation statique à ventilateur externe, a montré que l’enveloppe globale
de la maison est relativement perméable à l’air (cuisine, passages des
canalisations, cheminée, hotte, cagibi dans une chambre à l’étage) (Bouilly
et al., 2003). Les fenêtres du rez-de-chaussée et de l’étage ainsi que celle
de l’escalier du sous-sol montrent une grande étanchéité à l’inverse des
fenêtres en bois à simple vitrage du sous-sol.
L’influence du vent sur le taux de renouvellement d’air est prépondérante
par rapport au tirage thermique lorsque la direction du vent est perpen-
diculaire aux façades avec ouvrants. En effet, les vents du sud-est
(09/10/02 et 20/10/02) et du nord-ouest (27/10/02) contribuent à dimi-
nuer la concentration du radon aux étages supérieurs par augmentation
du renouvellement d’air dans la maison (façades avec ouvrants). C’est
l’inverse qui se produit lorsque le vent souffle perpendiculairement à un
pignon (vents du nord-est) (Inard et Nastase, 2002).
À Kersaint, le radon provenant de l’interface sol/bâtiment migre vers les
niveaux supérieurs du bâtiment à travers différentes voies de passage de
l’air telles que les marches non jointives de l’escalier en bois, les passa-
ges de canalisations et les fissures dans les dalles. La migration du radon
se fait par diffusion mais également par advection liée à des mouve-
ments d’air gouvernés par les gradients de pression qui existent entre
les différents niveaux du bâtiment. Des mesures ponctuelles de traçage
gazeux SF6 ont conclu à une forte perméabilité entre le sous-sol et le
rez-de-chaussée, confirmant le transfert important de radon entre le
sous-sol et le rez-de-chaussée. Cette migration est toutefois fortement
ralentie lorsque le gradient thermique entre deux niveaux est défavora-
ble, c’est-à-dire lorsque la température de l’étage inférieur est nette-
ment plus basse que celle du niveau supérieur.
Conclusion
Cette étude expérimentale fondée sur l’instrumentation d’une mai-
son individuelle a permis de comprendre et de mettre en évidence
les mécanismes de la pénétration et de l’accumulation du radon qui
contrôlent la concentration de ce gaz dans l’atmosphère intérieure
d’un bâtiment. Elle a permis en outre de démontrer la fiabilité et la
robustesse de l’ensemble du parc instrumental au cours des trois
années de suivi. Toutes les données acquises lors de cette phase
expérimentale permettront de tester la validité du code RADON2
développé par l’IRSN pour étudier de manière aisée et systématique
les concentrations du radon dans un bâtiment et de disposer à terme
d’un outil de diagnostic et d’aide à la gestion des risques.
2.3
Collaborations
Laboratoire d’étude des phénomènes de transfert appliqués aux bâtiments, université de La Rochelle.
Association pour la prévention de la pollution atmosphérique, université de Brest.
Références
R. Améon, O. Diez, M. Dupuis, A. Merle-Szeremeta, 2004. Radon in buildings: instrumentation of an experimental house. 4th European Conference on Protection
against Radon at Home and at Work. Prague.
Bouilly, Allard, Genin, 2003. Étude des paramètres influents sur la concentration en radon d’une habitation. Rapport de stage DEA.
Ferry, 2000. La migration du radon 222 dans un sol. Application aux stockages de résidus issus du traitement des minerais d’uranium. Thèse de doctorat,
spécialité chimie inorganique, université de Paris-sud.
C. Inard, I. Nastase, 2002. Détermination de classes de débit de ventilation de maisons individuelles types. Rapport n°620/11000403.
D. Pellegrini, 1997. Étude de l’émanation du radon à partir de résidus de traitement de minerais d’uranium. Mise en évidence de relations entre le facteur
d’émanation et les caractéristiques du matériau. Thèse de chimie-physique, UFR des sciences et techniques de Franche-Comté.
Figure 6 : Évolutions comparées de la vitesse du vent et de la concentration du radon mesurée au rez-de-chaussée.
0
10
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30
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50
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MARSJANVIER
0
200
400
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1600
Act. vol. radon intérieure (Bq.m-3)
31 02 04 06 08 10 12 14 16 18 20 22 24 26 28 02
Rez-de-chausséeVitesse du vent (km.h-1)
NO
NO NO
S S
S
SO SO
SE SE SE
NE E
SSO
FÉVRIER 2003
25. Le Service de traitement des échantillons et de
métrologie pour l’environnement de l’IRSN a entamé fin
2004 une démarche afin d'obtenir l'accréditation
COFRAC comme «organisateur de comparaisons inter-
laboratoires» pour les mesures de radioactivité dans des
échantillons de l'environnement. L'accréditation est la
reconnaissance de la compétence organisationnelle et
technique. Celle-ci est primordiale pour notre prescrip-
teur principal, la Direction générale
de la sûreté nucléaire et de la radio-
protection, et pour les laboratoires
participants. Un logiciel de gestion
des essais interlaboratoires a été
développé dans ce cadre. Ce logiciel
doit permettre le suivi des résultats
des essais interlaboratoires. Il a aussi
pour objectifs de gérer la base de données des laboratoi-
res participants (inscription, communication et enregis-
trement des résultats) et de réaliser les différents traite-
ments statistiques des résultats de mesures.
Ces traitements sont de deux natures distinctes et
portent sur : les mesures réalisées au sein de l'IRSN,
comme l’évaluation de l'homogénéité et de la stabilité
des échantillons (eau, sol, végétaux, etc.) puis la déter-
mination des valeurs de référence des activités avant
transmission aux laboratoires participants pour ana-
lyse ; les résultats rendus par les participants, comme la
comparaison à une loi normale, l’identification des
valeurs aberrantes, la caractérisation des résultats et
l’évaluation des performances.
Les phases de spécifications fonctionnelles, de concep-
tion et de développement du logiciel se sont déroulées
au cours du 1er semestre 2005. La phase de validation,
primordiale pour la fiabilité de l'outil et l'obtention de l'ac-
créditation pour l'organisation de comparaisons interla-
boratoires, a démarré en juin 2005. Le logiciel a été utilisé
pour la première fois en juillet 2005 pour le traitement
des résultats de laboratoires concernant des mesures par
spectrométrie gamma de la radioactivité artificielle dans
une eau et de la radioactivité naturelle dans un sol.
2.4
Cédric AUBERT
Laboratoire de mesure de la
radioactivité dans l’environnement
23
flashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflashinfo
IRSN - Rapport scientifique et technique 2005
Échantillons pour intercomparaisons.
Développement d’un logiciel de gestion
des essais interlaboratoires relatifs
aux mesures de la radioactivité dans
des échantillons de l'environnement
Projet CAPHÉINE
Le projet CAPHÉINE (Caractérisation des phénomè-
nes de transfert en zone insaturée d’éléments traces
potentiellement toxiques) est réalisé en collaboration
avec le CNRSSP (Centre national de recherche sur les
sites et sols pollués) de Douai. Ce projet s’inscrit dans
un programme de recherche portant sur l’étude de la
migration de polluants radioactifs
ou métalliques dans la zone insa-
turée des sols. Le CNRSSP s’inté-
resse en effet depuis plusieurs
années au stockage de sédiments
de curage. Ces derniers présen-
tent des structures complexes en
raison de la succession de phases
de mise en dépôt et de la nature
variée des matériaux déposés.
Cette hétérogénéité est à l’origine
d’alternances de zones non satu-
rées et de zones saturées en eau
d’extensions variables dans le
temps et l’espace.
Le projet CAPHÉINE a démarré le 1er janvier 2005
pour une durée de deux ans et demi. Il a pour objectif
de préciser et de hiérarchiser les mécanismes respon-
sables du transfert des éléments traces. Des simula-
tions sont conçues et réalisées en laboratoire sur des
colonnes de taille métrique dans lesquelles on essaie
de reproduire les transferts de polluants dans un sys-
tème présentant plusieurs couches de caractéristiques
hydrauliques (perméabilité) et chimiques (composi-
tion) maîtrisées. Les paramètres décrivant ces trans-
ferts sont corrélés au régime hydrique, tel qu’il résulte
notamment de l’alternance des périodes sèches et des
périodes humides. Des mesures sont effectuées à
l'échelle 1 sur un site pollué dûment instrumenté afin
de conforter les observations effectuées en laboratoire.
Grâce à l’étude de conditions hydrogéochimiques dif-
férentes, les résultats obtenus dans le cadre de ces tra-
vaux permettent d’améliorer la compréhension géné-
rale des phénomènes conditionnant la migration des
polluants en zone insaturée, qu’ils soient stables ou
radioactifs.
2.5
ChristopheARDOIS,
Denise STAMMOSE
Laboratoire d’étude des
transferts dans les sols
et le sous-sol
Réalisation d’un test de perméabilité
sur site.
26. Radioactivité et environnement
flashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflashinfo
24
Le Laboratoire d’études radioécologiques en milieux
continental et marin de l’IRSN a mis en place en 2004
une action de recherche pour expliquer comment des
matières radioactives se sont concentrées sur certaines
portions du littoral de Camargue, et découvrir la prove-
nance des minéraux lourds des sables de plages qui
contiennent cette radioactivité. Une équipe pluridiscipli-
naire a été mobilisée afin de répondre à ce questionne-
ment et de bénéficier de la mise en commun de moyens
analytiques et de connaissances spécifiques des milieux.
Une approche pluridisciplinaire s’impose souvent dans
le domaine des sciences de la Terre, face à une question
complexe comme celle des sables de Camargue, où plu-
sieurs échelles d’observation sont nécessaires : réparti-
tion de la radioactivité sur les plages du golfe du Lion et
sur le littoral de Camargue, sur des portions de plage,
dans des échantillons de sables et, à l’échelle microsco-
pique, au sein des minéraux eux-mêmes.
L’équipe constituée pour la réalisation de l’étude
comprenait le CEREGE (Centre européen de recherche
et d'enseignement des géosciences de l’environnement,
université d’Aix-Marseille 3) pour les études sédimento-
logiques et la minéralogie des apatites, le CGS (Centre
de géochimie de la surface, université de Strasbourg)
pour les aspects géochimiques, les laboratoires de miné-
ralogie de l’université de Nice - Côte d’Azur et de l’uni-
versité d’Hiroshima pour les analyses minéralogiques,
ainsi que le Laboratoire de mesure de la radioactivité
dans l'environnement de l’IRSN à Orsay pour les mesu-
res de la radioactivité. Dans le cas de cette expertise, la
prise en compte de la protection de l’environnement est
venue en complément de la radioprotection de la popu-
lation, ce qui a nécessité de recourir à des compétences
spécifiques en évaluation dosimétrique. C’est la raison
pour laquelle ce travail s’est effectué dans le cadre de la
collaboration entre plusieurs services de l’Institut afin
d’évaluer les conséquences radiologiques pour les per-
sonnes fréquentant les plages concernées. Il s’agissait
notamment d’estimer les doses par exposition externe,
à partir des débits de dose mesurés par le laboratoire
d’Orsay, et les doses internes par assimilation d’isotopes
radioactifs naturels par l’organisme en cas d’ingestion
ou d’inhalation de sable. Ces estimations ont été réali-
sées par le Laboratoire de dosimétrie des rayonnements
ionisants et le Laboratoire de radiotoxicologie expéri-
mentale de l’IRSN.
Cette étude est une illustration de l’intérêt des par-
tenariats de recherche : huit laboratoires auront, à
terme, contribué à cette expertise. Un rapport final est
prévu en fin d’année 2005.
2.6
Philippe RENAUD
Laboratoire d’études
radioécologiques en milieux
continental et marin
Une plage de Camargue. Au centre, une étendue de sable plus sombre : un placer de sable « radioactif ».
De la nécessité d’une expertise
pluridisciplinaire :
exemple des sables de Camargue
100 m
6 m
27. Document de position sur
la radioprotection de l'environnement
L’orientation retenue par l’IRSN dans le domaine de
la protection de l’environnement contre les effets des
rayonnements fait l’objet d’une publication dans la col-
lection « documents de doctrine et de synthèse ».
Dans cette publication, l’Institut rappelle qu’en radio-
protection, l’approche de la protection de l’environne-
ment a longtemps été marquée par le postulat de la
CIPR selon lequel si l'homme est protégé, les autres
espèces ne sont pas en danger. Au cours de la dernière
décennie, l’absence de démonstration scientifique de
cette affirmation et la montée en puissance des préoc-
cupations environnementales mises en évidence par de
nombreuses conférences internationales ont conduit à
réexaminer ce postulat.
L’IRSN estime qu’un système de radioprotection de
l’environnement doit viser à préserver la structure et le
fonctionnement des écosystèmes. Ceci conduit à consi-
dérer les compartiments biotiques et les comparti-
ments abiotiques qui sont à la fois sources d’exposition
et habitats des organismes vivants ainsi que les interac-
tions au sein de ces composantes et entre elles. Il est
nécessaire de pouvoir évaluer de manière scientifique le
risque, actuel et futur, pour l’environnement, induit par
les radionucléides.
L’IRSN adhère à l’approche adoptée par la CIPR
visant à assurer une cohérence entre le système de pro-
tection de l’environnement et celui de l’homme. Cette
cohérence est actuellement développée à travers la
notion « d’organismes de référence » (reference ani-
mals and plants), analogue à celle « d’homme stan-
dard» (reference man), utilisée comme base commune
pour réaliser des calculs de doses simplifiés. Ainsi, les
voies de transfert dans l’environnement utilisées pour
l’analyse de l’exposition humaine sont analysées selon
des concepts, méthodes et outils communs aux deux
domaines d’évaluation du risque.
2.7
Annie SUGIER
Mission parties prenantes
25
flashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflashinfo
IRSN - Rapport scientifique et technique 2005
Organisé en septembre 2004 par l’IRSN sur le thème
des «connaissances scientifiques en matière de pro-
tection de l’environnement contre la radioactivité »,
le congrès ECORAD 2004, avec 320 participants, 36 pays
représentés, environ 150 communications présentées
en cinq jours de rencontres à Aix-en-Provence, a été un
succès. Ses travaux, qui présentent l’état de l’art en la
matière, ont été édités en 2005 dans deux ouvrages :
d’une part, les actes complets du congrès, intitulés
« ECORAD 2004 - The Scientific Basis for Environment
Protection Against Radioactivity» ont été édités dans la
série « radioprotection colloques », supplément de la
revue Radioprotection de la Société française de radio-
protection (SFRP) ; d’autre part, les contributions de
personnalités scientifiques invitées au congrès ont été
rassemblées dans un livre de la collection Colloques,
une collection d’ouvrages scientifiques de l’IRSN, sous
le titre « Scientific trends in radiological protection of
the environment - ECORAD 2004». Le prochain congrès
ECORAD est programmé pour 2007.
2.8
Sandrine MARANO
Division d’ingénierie
de la connaissance
scientifique et technique
Nathalie CHAPTAL-GRADOZ
Direction de l’environnement
et de l’intervention
Deux publications sur l’état de l’art
en radioprotection de l’environnement
à la suite du congrès ECORAD 2004
1- Radioprotection, volume 40,
Suppl. 1 (mai 2005), 986 p., Ed. EDP sciences ;
également disponible en ligne sur le site
www.edpsciences.org
2- 168 p., Ed.Tec et Doc – Lavoisier
28. Radioactivité et environnement
flashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflashinfoflashinfo
Afin de mieux apprécier la variabilité du coefficient de
transfert atmosphérique par temps de pluie, dit coeffi-
cient de lessivage, une approche expérimentale d’obser-
vations sur la durée d'évènements pluvieux va être réali-
sée par l’IRSN en 2005 et 2006. Cette étude permettra
de mieux rendre compte des caractéristiques météorolo-
giques rencontrées en situation post-accidentelle. Pour
ces situations, les paramètres environnementaux réels du
site concerné, au moment de l’accident ou dans les jours
suivants, doivent être considérés en lieu et place des
paramètres moyens. Cette étude, réalisée en partenariat
avec les universités de Clermont-Ferrand et de Toulon -
LaValette, prévoit le développement de collecteurs d’eau
de pluie à ouverture automatique. Ces derniers seront
implantés sur deux sites pilotes du réseau OPERA de
l’IRSN : le site du Puy-de-Dôme pour l’étude des précipi-
tations océaniques ou associées à des vents d’est et le
site deToulon pour l’étude des averses méditerranéennes
et des précipitations associées à des retombées de
poussières sahariennes. Compte tenu des très bas
niveaux d’activité à mesurer et de la volonté d’appré-
cier l’efficacité et la variabilité du coefficient de lessivage
pour chaque évènement, ces dispositifs doivent conju-
guer des surfaces de collecte de plusieurs mètres carrés
en distinguant les retombées sèches des retombées
humides, contrairement aux dispositifs actuels qui col-
lectent uniquement l’ensemble des retombées sur des
pas de temps mensuels. Parallèlement, ces deux sites
seront équipés de turbines d’aspiration à très grand
débit (jusqu’à 600 m3.h-1), afin de collecter et d’analy-
ser les aérosols présents dans l’air au niveau du sol. Tous
ces développements sont réalisés en concertation avec le
Laboratoire de mesure de la radioactivité de l’environne-
ment (STEME/LMRE) de l’IRSN qui mettra à contribution
ses détecteurs de rayonnement les plus performants,
notamment ceux du laboratoire souterrain de Modane.
2.10
Olivier MASSON
Laboratoire d’études
radioécologiques en milieux
continental et marin
Alors que les apports primaires de radionucléides arti-
ficiels dans l’environnement sont en nette diminution
depuis plus d’une décennie, certains compartiments
d’accumulation constituent des sources secondaires de
radioactivité non négligeables. Les redistributions à partir
de ces milieux de stockages constitués par le passé pré-
valent souvent aujourd’hui, tout particulièrement lors
d’épisodes climatiques intenses tels que certaines préci-
pitations ou dépôts atmosphériques, les crues, les inon-
dations, les tempêtes, etc. Ces épisodes paroxystiques
sont en effet susceptibles de déplacer des masses de
matière importantes entre les différents milieux, de
conduire à des activités supérieures à celles résultant des
processus de transfert moyen, et de produire ainsi des
flux de radioactivité souvent équivalents aux flux cumu-
lés sur plusieurs mois, voire plusieurs années. Cet axe de
recherches est l’une des retombées scientifiques fortes
du projet CAROL (Camargue-Rhône-Languedoc) de
l’IRSN mené jusqu’en 2003. En effet, si ce projet a permis
d’identifier les mécanismes majeurs qui ont conduit à la
répartition globale actuelle des radionucléides dans le
bassin versant du Rhône, il a également souligné les lacu-
nes de connaissances relatives aux conséquences des
processus de redistribution extrêmes des radionucléides.
Divers programmes nationaux et internationaux, aux-
quels l’IRSN est associé, s’attachent à l’étude des trans-
ferts lors de ces phénomènes exceptionnels qui comp-
tent fortement dans les flux annuels (projet régional
ORME(1), projet européen EUROSTRATAFORM(2),
PNEC(3)).
Démarré en 2004 à l’Institut, le projet EXTREME a
pour but d’étudier l’impact sur l’environnement et sur
l’homme des processus naturels générateurs de flux ou
stocks évènementiels de radioactivité d’origine artificielle
ou naturelle dans plusieurs milieux, comme l’atmosphère,
les sols, les rivières et les fleuves, le milieu marin côtier
et le milieu marin profond. Ces connaissances serviront
à alimenter la réflexion sur la gestion des situations post-
accidentelles et sur la protection de l’environnement. Ceci
permettra également de répondre aux demandes d’une
société de plus en plus soucieuse de connaître les exposi-
tions réelles à toutes les échelles et à tous les niveaux de
radioactivité ainsi que les conséquences des épisodes cli-
matiques exceptionnels. Les conséquences radiologiques
possibles de ces évènements sur les populations touchées
localement ou temporairement seront de ce fait évaluées.
2.9
Frédérique EYROLLE
Laboratoire d’études
radioécologiques en milieux
continental et marin
Projet EXTREME : la redistribution
de radionucléides liée aux évènements
climatiques intenses
26
Variabilité du coefficient de lessivage
des contaminants atmosphériques
(1) ORME : Observatoire
régional méditerranéen
de l’environnement du
Programme environnement
vie et sociétés du CNRS,
initié en 2000.
(2) EUROSTRATAFORM :
European Margin Strata
Formation -
Programme européen
2002-2005.
(3) PNEC : Programme
national sur
l’environnement côtier,
initié en 1999.
29. 27
En quelques
dates
Le 8 avril 2004 un spectromètre de masse
accéléré pour l’analyse du carbone 14 est
inauguré à Gif-sur-Yvette (Essonne, France).
août
En août 2004 est signé, pour une période de
4 ans, un contrat renouvelant la coopération
entre l’IRSN, l’UIAR (Ukrainian Institute of
Agricultural Radiology(1)) et l’IGS (Institute of
Geological Sciences(2)) sur le projet de plate-
forme expérimentale de Tchernobyl pour
l’étude du transport des radionucléides dans
l’environnement immédiat d’une tranchée de
déchets dans la zone d’exclusion deTchernobyl.
septembre
Du 6 au 10 septembre 2004, l’IRSN a orga-
nisé la 2e édition du congrès international
ECORAD qui fait le point sur les bases scien-
tifiques de la protection de l’environnement
contre la radioactivité. Puis du 10 au 13 sep-
tembre 2004, l’IRSN a organisé à Aix-en-
Provence un atelier du programme européen
ERICA (Environmental Risk from Ionising
Contaminants(3)) du 6e PCRD.
janvier
En janvier 2005 est paru le rapport faisant
le bilan du projet CAROL (Camargue-Rhône-
Languedoc), projet d'observation et d'étude
de la radioactivité dans l'environnement
(voir page 12).
juin
En juin 2005 a été édité le rapport global
de synthèse des résultats des recherches en
aérodispersion de polluants concernant la mise
en suspension de contamination impliquant
des solides menées dans le cadre d’un pro-
gramme d’intérêt commun avec COGEMA.
Ce même mois a eu lieu l’inauguration des
locaux rénovés de l’antenne IRSN de la Seyne-
sur-Mer (Laboratoire d’études radioécologi-
ques en milieux continental et marin) à l’aide
notamment des fonds FEDER(4).
avril
IRSN - Rapport scientifique et technique 2005
2.11
2.112005
(1) Institut ukrainien de radiologie
agricole.
(2) Institut des sciences géologiques.
(3) Risque environnemental
des contaminants ionisants.
(4) Fonds européen de développement
régional.
30. Situation des auteurs
dans l’organigramme
de l’IRSN
Article page
2 Direction de l’environnement et de l’intervention (DEI), échelon central.
4 Laboratoire de radioécologie de Cherbourg-Octeville (LRC) ; Service d'étude du comportement
des radionucléides dans les écosystèmes (SECRE) ; Direction de l'environnement
et de l'intervention (DEI).
12 Laboratoire d’étude radioécologique en milieux continental et marin (LERCM) ; Service d'étude
et de surveillance de la radioactivité dans l'environnement (SESURE) ; Direction de
l'environnement et de l'intervention (DEI).
Laboratoire de modélisation environnementale (LME) ; Service d'étude du comportement
des radionucléides dans les écosystèmes (SECRE) ; Direction de l'environnement
et de l'intervention (DEI).
Service de traitement des échantillons et de métrologie pour l’environnement (STEME) ;
Direction de l'environnement et de l'intervention (DEI).
Laboratoire de mesure de la radioactivité dans l’environnement (LMRE) ; Service de traitement
des échantillons et de métrologie pour l'environnement (STEME) ; Direction de l'environnement
et de l'intervention (DEI).
Laboratoire de radioécologie et d’écotoxicologie (LRE) ; Service d'étude du comportement des
radionucléides dans les écosystèmes (SECRE) ; Direction de l'environnement et de l'intervention (DEI).
18 Laboratoire d’étude sur le radon et d’analyse des risques (LERAR) ; Service d'analyse des risques liés
à la géosphère (SARG) ; Direction de l'environnement et de l'intervention (DEI).
28 Radioactivité et environnement
2.11
31. Article page
23 Laboratoire de mesure de la radioactivité dans l’environnement (LMRE) ; Service de traitement
des échantillons et de métrologie pour l’environnement (STEME) ; Direction de l'environnement
et de l'intervention (DEI).
Laboratoire d’étude des transferts dans les sols et le sous-sol (LETS) ; Service d'analyse
des risques liés à la géosphère (SARG) ; Direction de l'environnement et de l'intervention (DEI).
24 Laboratoire d'études radioécologiques en milieux continental et marin (LERCM) ; Service d'étude
et de surveillance de la radioactivité dans l'environnement (SESURE) ; Direction de l'environnement
et de l'intervention (DEI).
25 Mission parties prenantes (MPP) ; Direction de la stratégie, du développement et des relations
extérieures (DSDRE).
Division d’ingénierie de la connaissance scientifique et technique (DICST) ; Direction de
l’évaluation scientifique et technique et de la qualité (DESTQ).
Direction de l'environnement et de l'intervention (DEI), échelon central.
26 Laboratoire d'études radioécologiques en milieux continental et marin (LERCM) ; Service d'étude
et de surveillance de la radioactivité dans l'environnement (SESURE) ; Direction de l'environnement
et de l'intervention (DEI).
29IRSN - Rapport scientifique et technique 2005
2.11
32. Thomas Perrier Étude des paramètres de sorption-désorption d'actinides
transuraniens et modélisation de leur mobilisation dans les horizons superficiels
des sols agricoles français Thèse préparée au Laboratoire de radioécologie
et d'écotoxicologie, soutenue le 15/6/04 à l’université Henri Poincaré Nancy 1.
Francis Denison Spéciation chimique et biodisponibilité des radionucléides
au sein des hydrosystèmes continentaux ; application à l'uranium et à un bivalve
filtreur indicateur de contamination Thèse préparée au Laboratoire
de radioécologie et d'écotoxicologie, soutenue le 22/7/04 à l’université
Provence - Aix - Marseille 1.
Aurélien Gouzy Étude du comportement du plutonium au cours de la diagenèse
des sédiments marins ; exemple de devenir à long terme de radionucléides rejetés
en manche par l'usine de La Hague Thèse préparée au Laboratoire
de radioécologie de Cherbourg-Octeville, soutenue le 17/12/04 à l’université
de Caen – Basse-Normandie.
Laetitia Laroche Accumulation de radionucléides dans un système sol-plante
lors d'exposition chronique dans un contexte de multipollution métallique.
Microlocalisation, spéciation et effets biologiques induits chez le végétal Thèse
préparée au Laboratoire de radioécologie et d'écotoxicologie, soutenue le 21/1/05
à l’université Provence - Aix - Marseille 1.
Hélène Morlon Interactions du technétium et du sélénium avec l’algue verte
unicellulaire Chlamydomonas reinhardtii Thèse préparée au Laboratoire de
radioécologie et d'écotoxicologie, soutenue le 4/3/05 à l’université de Bordeaux 1.
Alexandre Petroff Étude phénoménologique de la captation par les végétaux
d'une contamination présente dans la couche limite atmosphérique Thèse
préparée au Laboratoire de modélisation environnementale, soutenue le 15/4/05
à l’université Méditerranée - Aix - Marseille 2.
Élodie Fournier Biodisponibilité et effets d’un radionucléide à vie longue, le 79Se,
dans les écosystèmes aquatiques continentaux. Étude d’une chaîne trophique
simple : algue-bivalve Thèse préparée au Laboratoire de radioécologie
et d'écotoxicologie, soutenue le 10/10/05 à l’université Bordeaux 1.
Cédric Baudrit Prise en compte de l'incertitude dans l'évaluation du risque
d'exposition Thèse préparée au Laboratoire d’études radioécologiques en milieux
continental et marin et au Laboratoire de mathématiques appliquées et de la
physique du corium, soutenue le 19/10/05 à l’université Paul Sabatier Toulouse 3.
Thèses soutenues
30 Radioactivité et environnement
2.11
33. 31IRSN - Rapport scientifique et technique 2005
2.11
Cherbourg-Octeville
■ Environnement
Le Vésinet
■ Environnement et intervention
■ Radioprotection de l’homme
Saclay
■ Sûreté des usines, des laboratoires,
des transports et des déchets
Clamart
(Siège social)
Directions fonctionnelles
Fontenay-aux-Roses
Activités opérationnelles
■ Expertise nucléaire de défense
■ Environnement et intervention
■ Radioprotection de l’homme
■ Sûreté des réacteurs
■ Sûreté des usines, des laboratoires,
des transports et des déchets
Orsay
■ Environnement
Mahina – Tahiti
■ Environnement
Agen
■ Environnement et intervention
Pierrelatte
■ Intervention
■ Radioprotection
de l’homme
Cadarache
■ Environnement
■ Prévention des accidents majeurs
■ Radioprotection de l’homme
■ Expertise nucléaire de défense
Les Angles – Avignon
■ Intervention
■ Sûreté des usines, des laboratoires,
des transports et des déchets
La Seyne-sur-Mer
■ Environnement
Clamart
Siège social
77-83, av. du Général-de-Gaulle
92140 Clamart
Tél : + 33 (0)1 58 35 88 88
Agen
B.P. 27
47002 Agen
Tél : + 33 (0)5 53 48 01 60
Cadarache
B.P. 3
13115 Saint-Paul-lez-Durance Cedex
Tél : + 33 (0)4 42 19 91 00
Fontenay-aux-Roses
B.P. 17
92262 Fontenay-aux-Roses Cedex
Tél : + 33 (0)1 58 35 88 88
La Seyne-sur-Mer
Centre Ifremer de Méditerranée
B.P. 330
83507 La Seyne-sur-Mer Cedex
Tél : + 33 (0)4 94 30 48 29
Le Vésinet
31, rue de l’Écluse
B.P. 35
78116 Le Vésinet
Tél : + 33 (0)1 30 15 52 00
Les Angles – Avignon
550, rue de la Tramontane – Les Angles
B.P. 70295
30402 Villeneuve-Avignon Cedex
Tél : + 33 (0)4 90 26 11 00
Mahina – Tahiti
B.P. 519
Tahiti Papeete, Polynésie française
Tél : + 689 54 00 25
Cherbourg-Octeville
Rue Max-Paul Fouchet
B.P. 10
50130 Cherbourg-Octeville
Tél : + 33 (0)2 33 01 41 00
Orsay
Bois-des-Rames (bât. 501)
91400 Orsay
Tél : + 33 (0)1 69 85 58 40
Pierrelatte
B.P. 166
26702 Pierrelatte Cedex
Tél : + 33 (0)4 75 50 40 00
Saclay
Centre CEA de Saclay
91191 Gif-sur-Yvette Cedex
Tél : + 33 (0)1 69 08 60 00
Les implantations de l’IRSN
F2 BAG7 EXE.qxd 6/06/06 9:37 Page 31
35. L’homme et les
rayonnements ionisants
Recherche, expertise,
transmission des savoirs
Sûreté du stockage
géologique de déchets
radioactifs
Sûreté des installations,
scénarios d’accidents
Accidents graves et
anticipation des crises
Radioactivité
et environnement
Siège social
77-83, avenue du Général-de-Gaulle
92140 Clamart
RCS Nanterre B440 546 018
Téléphone
+33 (0)1 58 35 88 88
Courrier
B.P. 17
92262 Fontenay-aux-Roses Cedex
Site internet
www.irsn.org