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JUS 2011 - parex

PAREX : outils de simulation des procédés d'extraction liquide / liquide CEA Marcoule , Areva

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PAREX : outils de simulation des procédés
        d'extraction liquide / liquide

               X. Hérès, Ch.Poinssot, P.Blanc, P. Baron, B. Dinh
                         M. Montuir, V. Pacary, C. Sorel
                CEA Marcoule / Direction de l’Energie Nucléaire
                    Département RadioChimie et Procédés




Service de chimie des procédés de séparation                       15/11/2011
Contexte : aval et amont cycle du combustible




2   2                        Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
Modélisation procédés séparation avec PAREX

     Premiers développement en 1982, cofinancé par AREVA-
      NC et le CEA

     Simulation des opérations d'extraction par solvant à
      l'équilibre ou en transitoire

     Dédié dans un premier temps au procédé PUREX de
      l'usine de La Hague

     Implémentation d'un fichier utilisateur de chimie
      personnalisée en 1995 pour modéliser des procédés de
      séparation par extraction liquide-liquide autres que
      PUREX

3                                      Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
PAREX : outil de base pour le développement des
         procédés de séparation
     Etudes académiques,                                          Caractérisation des
     de base ou appliquées                                           équipements
                                                                      industriels




     Essais d’intégration



    Conception du procédé                                 Outil d’aide à l’exploitation


                             Analyse de fonctionnement

4                                                 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
Extraction liquide-liquide
    Cycles de purification par extraction liquide-liquide




                                                                                    Arrivée
    Contacteurs                                             Électrovannes
                                                                                 phase aqueuse
                                                    P                                Sortie phase
                                                                                      organique




                                                        Jambe de                 Plateaux
                                                        pulsation           disques-couronnes




                                                     Arrivée phase
                                                      organique                  Décanteur

                                                                                    Sortie phase
                                                                                      aqueuse



5                                              Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
                                                                                                    5
Phénomènes pris en compte dans PAREX

    • La distribution des espèces
       – Identification des équilibres d’extraction et de complexation
    • La cinétique des réactions chimiques
       – Réactions redox
    • La cinétique de transfert inter-phase
       – Diffusion des espèces dans les phases, cinétique de
         solvatation à l’interface
    • Les particularités des extracteurs
       – Phénomènes hydrodynamiques affectant l’efficacité du
         transfert
    • Les dégagements thermiques
       – Enthalpies des réactions chimiques
       – Échanges thermiques avec le milieu environnant

6                                          Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
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  • 1. PAREX : outils de simulation des procédés d'extraction liquide / liquide X. Hérès, Ch.Poinssot, P.Blanc, P. Baron, B. Dinh M. Montuir, V. Pacary, C. Sorel CEA Marcoule / Direction de l’Energie Nucléaire Département RadioChimie et Procédés Service de chimie des procédés de séparation 15/11/2011
  • 2. Contexte : aval et amont cycle du combustible 2 2 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 3. Modélisation procédés séparation avec PAREX  Premiers développement en 1982, cofinancé par AREVA- NC et le CEA  Simulation des opérations d'extraction par solvant à l'équilibre ou en transitoire  Dédié dans un premier temps au procédé PUREX de l'usine de La Hague  Implémentation d'un fichier utilisateur de chimie personnalisée en 1995 pour modéliser des procédés de séparation par extraction liquide-liquide autres que PUREX 3 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 4. PAREX : outil de base pour le développement des procédés de séparation Etudes académiques, Caractérisation des de base ou appliquées équipements industriels Essais d’intégration Conception du procédé Outil d’aide à l’exploitation Analyse de fonctionnement 4 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 5. Extraction liquide-liquide Cycles de purification par extraction liquide-liquide Arrivée Contacteurs Électrovannes phase aqueuse P Sortie phase organique Jambe de Plateaux pulsation disques-couronnes Arrivée phase organique Décanteur Sortie phase aqueuse 5 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011 5
  • 6. Phénomènes pris en compte dans PAREX • La distribution des espèces – Identification des équilibres d’extraction et de complexation • La cinétique des réactions chimiques – Réactions redox • La cinétique de transfert inter-phase – Diffusion des espèces dans les phases, cinétique de solvatation à l’interface • Les particularités des extracteurs – Phénomènes hydrodynamiques affectant l’efficacité du transfert • Les dégagements thermiques – Enthalpies des réactions chimiques – Échanges thermiques avec le milieu environnant 6 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 7. Exemple d'utilisation pour l'usine : étude schéma PUREX R4 en extracteurs centrifuges Solvant Solvant chargé Solution de Pu + U Réducteur 1 Réducteur 2 désextraction Lavage U BS Désex. Pu 1 BX Désex. Pu 2 BX' Barrage Pu BS BX BX’ BXX Production Pu 100. 10. [Pu] (g/L) 1. Pu aq. calc. 0.1 Pu aqu. exp. 0.01 Pu org. calc. Pu or. exp 0.001 0.0001 0.00001 BX'-1 BX'-2 BX'-3 BX'-4 BX-2 BX-3 BX-1 BX-4 BXX-4 BXX-1 BXX-2 BXX-3 7 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 8. Transposition à l’échelle industrielle Facteur d’échelle ~ 100 4 étages EC de laboratoire : Contacteur industriel de 8 étages : volume ~ 14 mL par étage volume ~ 1.2 L par étage 8 8 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 9. Confrontation simulation PAREX et données usine UP3/T4 (colonnes pulsées) Diminution de la température et variations de la cadence de traitement Température temp rature é Concentration Débit Débit variable dé it variable b Pu mesurée Sol désext charge sol. de lavage U(IV) NHA barrag lavage P.F. lavage P.F. Déseextraction Pu NHA mesuré extraction extraction e recyclage désextraction Pu Pu et calculé solvant (trait plein) lavage U lavage U solvant Température raffinats tempé solvant Pu mesuré et calculé séparateur (trait plein) Concentration de flux production Pu NHA mesurée mesur ée 0 50 100 150 200 250 300 350 400 time (h) temps (h) 9 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 10. Aide au développement de nouveau procédé : exemple DIAMEX (séparation Am+Cm+Ln) Essai Diamex (CBP 22/11/05) Suivi Am 200 190 180 170 ANL retour lavage 160 Calcul retou 150 lavage Analyses re 140 aq lavage ANL solvan 130 chargé 120 calcul solva chargé 110 Analyses so conc (mg/L) 100 chargé ANL flux 90 production Analyses flu O O 80 production 70 calcul flux N N production 60 50 O 40 DMDOHEMA 30 20 10 10 0 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011 22/11 22/11 22/11 22/11 22/11 22/11 22/11 22/11 23/11 23/11 23/11 23/11 23/11 23/11 23/11 23/11 23/11 08:00 10:00 12:00 14:00 16:00 18:00 20:00 22:00 00:00 02:00 04:00 06:00 08:00 10:00 12:00 14:00 16:00 Heure
  • 11. Aide au développement de nouveau procédé : EXAm (séparation Am) O O DMDOHEMA + HDEHP O O dans TPH N N P O OH DMDOHEMA HDEHP O Am, Ln, Mo, Pd, Fe AX Extraction Am AS Lavage Cm TEDGA TEDGA Cm + PF O O (dont certains Ln, Zr) CHARGE N O N HNO3 (Am, Cm, Ln, Fe, Mo, Zr) HNO3 > 4M TEDGA Am, Ln, Fe LX-LS Lav. Mo OH OH OH O O HO O Mo, Pd NaOH Citrique Acide citrique O O O + Ru pH 3 O N N OH HO O TEDGA Acide oxalique BS Lav. Ln BX Dés. Am CX Dés. Ln-Fe TS OH OH OH O O O O Am O O N HEDTA Ln, TEDGA p.d.d. NaOH HO O N O citrique Fe Oxalique HEDTA Acide citrique pH 3 HNO3 1M HEDTA O OH 11 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 12. Utilisation de PAREX pour un essai EXAm à Atalante en mélangeurs-décanteurs Le code PAREX a permis :  de définir l'ensemble du schéma de procédé permettant d'atteindre les performances requises,  d'établir une étude de sensibilité vis-à-vis des paramètres Avant opératoires, l'essai  d'identifier les paramètres d'état pertinents pour le suivi du procédé  de proposer un protocole pour corriger le schéma grâce aux Durant analyses disponibles lors de l'essai, l'essai  de modifier le schéma pour deux étapes,  de simuler l'ensemble des modifications opérées lors de l'essai par un calcul de transitoire, Après l'essai  de confronter les profils de concentrations calculées et mesurées sur les éléments d'intérêt afin d'évaluer la justesse du modèle. 12 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 13. Profils de concentrations calculées/mesurées Am Cm Nd Ce 13 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 14. PAREX et ses outils applicatifs dédiés modèles Simulation applications Visualisation PROFEX, TRANSEX thermodynamique + → Calcul cinétique réactionnelle de schémas PROCD → Parex cinétique de transfert (référence) Formation SIMULEX Entrée phase lourde Sortie phase légère appareils Entrée phase légère Sortie phase lourde 14 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011 14
  • 15. SIMULEX : simulateur de formation Interface graphique pour PAREX permettant – la saisie des paramètres variables du procédé – la visualisation simultanée de plusieurs grandeurs calculées, et leurs évolutions dans le temps • Aspects informatiques – Langage : Java – Taille : env. 30 000 lignes – Matériel : PC et Sparc – OS : Linux et Solaris – communication avec PAREX par pipes (commandes) et mémoire partagée (données) 15 15 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 16. PAREX : aspects numériques et informatiques • Système d'équations – discrétisation des contacteurs continus (volumes finis 1D) – système algébro-différentiel raide (constantes de temps différentes) – taille courante : quelques milliers d'équations • Résolution – régime stationnaire : méthode de Newton – régime transitoire : méthode de Gear • Langage, taille – Fortran 77 (compilateur SUN ou gcc) – 70 000 lignes – 680 fonctions ou sous-programmes • Matériel / OS – PC / Linux et Sparc / Solaris (et IBM powerPC / AIX) • Paramétrage de la chimie – par fichiers texte – par fonctions Fortran (édition de liens dynamique PAREX – fonction utilisateur) 16 16 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 17. PAREX : Besoins d’évolutions  PAREX, un outil précieux pour • La conception et l’optimisation des procédés • Leur mise en œuvre et leur exploitation  Insuffisances de la situation actuelle • Interfaces peu attractives pour les nouveaux utilisateurs. • Nécessité d’un utilisateur expert pour les calculs de sûreté. • Fonctionnalités dispersées entre plusieurs logiciels (nécessitant chacun un apprentissage et un travail de configuration pour chaque procédé simulé). • Absence de base de données expérimentales structurées pour REX usine, essais d’intégration ou essai laboratoire. • Difficulté d’exporter le code actuel sans risque de piratage (reverse engineering). 17 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 18. Les ambitions d’une nouvelle plateforme (1/2)  Le CEA souhaite pérenniser et amplifier les acquis de PAREX sur le long terme o En conservant les acquis de PAREX et le REX de 20 années de développement  Démarche proposée  vers une plateforme de simulation dans l’environnement SALOME o Amélioration des IHM et mutualisation des outils informatiques génériques o Renforcement des bases de données = cœur des connaissances o Renforcement de la physico-chimie = phénoménologie  Structure de type plateforme garantit un environnement flexible ouvert pour l'avenir o Possibilités de faire dialoguer des codes entre eux, possibilité de choisir des niveaux de modélisation différents selon les usages o Permettant d'évoluer à long-terme vers le multi-échelle / multi-physique • problématique de "upscaling" = sujet majeur pour le long terme 18 18 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 19. Les ambitions d’une nouvelle plateforme dans l'environnement SALOME (2/2) Mutualisation des outils informatique Mieux tirer parti des avancées des sciences informatiques pour améliorer la modélisation procédés PAREX CPF dissolution conversion Elargissement extraction Au delà de l'extraction L/L, élargir la démarche sur les étapes procédés-clefs Approfondissement de la Capitalisation des phénoménologie modélisée connaissances Pouvoir choisir le niveau de Bases de données qualifiées, description en fonction de l’objectif complètes, maintenues, tracées de l'utilisateur final Simulation plus phénoménologique 19 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 20. PAREX dans l'environnement SALOME  Démarrage projet SIACY depuis mi 2010  Développement d'outils IHM PAREX-SALOME par le DM2S/STMF/LGLS pour remplacer les actuels PROFEX et TRANSEX o Utilisation plus standardisée o Interfaces visuelles plus conviviales  Démarche en cours pour proposer un SIMULEX-SALOME afin d'homogénéiser les outils associés à PAREX et à sa future évolution. 20 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 21. PAREX dans l'environnement SALOME 21 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 22. PAREX dans l'environnement SALOME 22 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 23. Conclusion • La modélisation procédés a joué un rôle central dans le développement des procédés d'extraction mis en œuvre dans les ateliers de La Hague – Développement des procédés – Analyses de sensibilité / de sûreté – Optimisation des procédures de fonctionnement • Les évolutions attendues nécessiteront sans aucun doute un soutien numérique encore plus important • La simulation devient un enjeu de développement très important: – En soutien aux analyses de sûreté dont l'exhaustivité va croissante – En permettant d'envisager de faire évoluer les approches de développement • Péréniser (informatique) et renforcer la capacité prédictive (multi- échelle) des outils actuels = enjeu majeur pour le CEA et AREVA. 23 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 24. Annexe 24 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 25. Représentation du transfert entre phases Modèle du double film à l'interface aqueux / organique organique aqueux phase aqueuse phase organique film film (parfaitement agitée) (parfaitement agitée) concentrations x* y xi x yi résistance diffusionnelle phase aqueuse équilibre de partage : x* ⇔ yi résistance interfaciale résistance diffusionnelle phase organique Ecoulement biphasique dans une colonne pulsée flux transféré : φ = kx(x-xi) = ky(yi-y) = ke(x-x*) 25 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011
  • 26. Hydrodynamique des contacteurs Contacteurs compartimentés Contacteurs continus Modèle du réacteur parfaitement Modèle piston-diffusion agité Arrivée Électrovannes phase aqueuse P Sortie phase organique Jambe de Plateaux pulsation disques-couronnes Arrivée phase organique Décanteur Sortie phase aqueuse 26 Journée des utilisateurs Salome 2011- 15/09/2011

Notes de l'éditeur

  1. In order to meet the needs of nuclear fuel treatment, the modeling of separation processes was initiated in the CEA about thirty years ago and led to the development of the PAREX code. The first developments were initiated in 1982, to perform solvent extraction simulations either in steady or transitory states applied to the PUREX process. First, the PAREX code was only used to design flowsheets for the PUREX process. It was then used to perform safety demonstration analyses and operational assistance for the reprocessing plants in La Hague. In 1995, an important improvement was implemented by introducing customizable chemistry as well as the model devoted to the PUREX process. Thus, the modeling of other solvent extraction processes could be performed.
  2. Here is a brief overview of our PAREX–based approach. The modeling of a solvent extraction process is performed and validated according to iterative procedures between : the code and “ academic and basic studies", between the code and "industrial equipment characterization" and also between the code and "active or inactive integration tests". With this validated model, industrial flowsheets can be designed. In addition, flowsheet analysis and control aid tools are possible.
  3. Pour la séparation on peut jouer sur le type de solvant ou sur les degré d’oxydation des espèces, c’est notamment ce qui se passe ici pour la désextraction réductrice du Pu, on va changer son degré d’oxydation pour modifier son affinité vis-à-vis du solvant et le séparer de l’uranium. C’est comme cela que c’est mis en œuvre à l’usine de La Hague avec les différents contacteurs qui sont mis en œuvre : des MD, des EC, des colonnes pulsées. Voilà les 3 types d’extracteurs qu’il y a à La Hague.
  4. Pour illustrer cette démarche faite pour l’usine de LH, c’est ici un exemple de schémas qui ont été faits dans le cadre de l’atelier 2CPu (2 ème cycle de purification) de LH en EC où on a fait les acquisitions de données de base Pour atteindre les performances visées en terme de purification, on n’y arrive pas en 1 seul cycle de purification, il faut 2 cycles. Pour le 2CPu, c’est l’atelier R4 en EC alors que par le passé c’était soit en MD soit en CP. Il a fallu s’assurer que l’on avait bien les données que celles-ci étaient bien adaptées vu les temps de séjour. Il fallait vérifier qu’il n’y avait pas de phénomènes secondaires qui pouvaient interférer. On a fait toutes les acquisitions, on a développé ce schéma avec le code PAREX. On a mené un nombre réduit finalement d’essais en EC exploratoires qui nous ont permis de s’assurer que ce que l’on calculait avec PAREX était bien cohérent avec ce que l’on pouvait prédire avec les données de base.
  5. La transposition a pu être faite grâce aux acquisitions qui ont été mené par les ancêtres du DTEC. Il y a eu des acquisitions sur un proto de l’EC à l’échelle 1 qui serait déployé dans l’installation à LH, sur l’efficacité de transfert de l’U, sans le rédox, sur les phénomènes thermiques et à l’aide de PAREX on a pu transposer tout ce que l’on avait obtenu à l’échelle labo à l’échelle industrielle
  6. Même type de REX qui pour nous est très intéressant cette fois ci en CP, où il y a eu des variations de T. C’était une campagne où ils voulaient vérifier un certain nombre de choses par rapport à ce qui était prévu pour les ateliers américains, c’était dans le cadre de l’affaire US MOX, pour les MOX qui devaient être fabriqués à partir de Pu militaire. Donc là il y avait un certain nombre de questions qui étaient posées par les américains du coup il a été mené une campagne de traitement particulière. Il s’agit cette de T4, le deuxième atelier du cycle de Pu mais en CP où on a pu avoir les débits et les T. Ici on a la comparaison entre ce qui est calculé et les mesures en dynamique avec des variations de débits et de T
  7. SIMULEX est l’interface IHM avec PAREX au travers de PIPE et de mémoire partagée de façon à pouvoir donner à l’utilisateur un outil plus convivial que PAREX. Il a l’impression de se trouver devant un poste de pilotage de l’installation. Il peut modifier les débits les concentrations avec une accélération par rapport au temps réels qui peut être de 300-400 afin de pouvoir simuler ce qui va se passer sur quelques heures en quelques secondes et voir la réaction du procédé