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  1. 1. Développement d’un spectromètre Raman polarimétrique et son application à la caractérisation de structures Alexandre Frigout le 14 décembre 2010 1
  2. 2. PlanPlan 1. Motivation 2. Théorie 3. Instrumentation 4. Applications du Raman polarisé 5. Du Raman polarisé au Raman polarimétrique 6. Conclusion et perspectives 2
  3. 3. MotivationMotivation Spectroscopie Raman polarisée : puissant outil de caractérisation des matériaux, limitée cependant à l’utilisation d’états de polarisation rectilignes perte d’informations Raman polarimétrique Validation des capacités d’analyse de l’instrument Développement du spectromètre Raman polarimétrique Mesure de contraintes bisotropes et biaxiales en champ lointain. Caractérisation de couches minces organiques en champs lointain et proche. Calibration complète du système par une méthode originale. Mesure du vecteur de Stokes de la lumière diffusée par des pointes. Etapes 3
  4. 4. PlanPlan 1. Motivation 2. Théorie  Effet Raman  Spectroscopie Raman polarisée  Descriptions de la lumière polarisée 1. Instrumentation 2. Applications du Raman polarisé 3. Du Raman polarisé au Raman polarimétrique 4. Conclusion et perspectives 4
  5. 5. iω iω mi ωω + mi ωω − Effet RamanEffet Raman Diffusion inélastique de la lumière par la matière Découvert par Raman en 1930. Raman anti-Stokes Rayleigh Raman Stokes Section efficace très faible, σ ~ 10-30 cm2 . Seul 1 photon sur 107 est diffusée inélastiquement ! Diffusion Raman : signature de la vibration des liaisons atomiques → analyse chimique et structurale du matériau. rayonnement incident rayonnements diffusés matière ωm : fréquence de vibration du réseau / des molécules mi ωω − mi ωω − iωmi ωω − mi ωω + raie Stokes raie Rayleigh raie anti-Stokes 5
  6. 6. Spectroscopie Raman polariséeSpectroscopie Raman polarisée Echantillon cristallin, intensité Raman : 2 ∑∝ j ij T d eReI •Rj: tenseur Raman du mode j (modes orthogonaux) •ei: état de polarisation incident (azimut de la lame demi-onde P) •ed: état de polarisation diffusé (azimut de l’analyseur A)           =           =           = 000 00 00 00 000 00 00 00 000 321 d d R d d R d dR Pour le Silicium (phonon optique à 3 modes): Lame demi onde P analyseur A ei ed θ n échantillon d’azimut S Seule l’incidence oblique permet d’observer l’ensemble des modes ! L’intensité Raman est fonction des états incident et diffusé ei et ed ainsi que de l’azimut S de l’échantillon P et A : états de polarisation rectilignes configuration à incidence oblique : lien Raman - polarisation 6
  7. 7. Descriptions de la lumière polariséeDescriptions de la lumière polarisée Formalisme de Jones: représentation permettant de décrire la lumière totalement polarisée Insuffisant pour le Raman polarimétrique Formalisme de Stokes : représentation de l’état de polarisation d’une onde à partir d’intensités mesurables → permet de décrire la lumière partiellement polarisée Convient pour toute application polarimétrique Vecteur de Stokes             − − − =             = °−°+ DG yx II II II I S S S S S 4545 0 3 2 1 0  Degré de polarisation 0 2 3 2 2 2 1 S SSS p ++ = Sphère de Poincaré Nous disposons d’un formalisme adapté à notre problématique : La description des ondes lumineuses partiellement polarisées 0 ≤ p ≤ 1 1S 2S 3S 7
  8. 8. PlanPlan 1. Motivation 2. Théorie 3. Instrumentation  Le dispositif expérimental  Evolution vers le Raman polarimétrique 1. Applications du Raman polarisé 2. Du Raman polarisé au Raman polarimétrique 3. Conclusion et perspectives 8
  9. 9. Schéma du dispositif expérimentalSchéma du dispositif expérimental Piezo Z Piezo X, Y échantillon Photodiode quatre quadrants Microscope de visualisation laser réseau détecteur Microscope pour Raman « standard » filtre Notch AFM-STM Ramancouplage Caractéristiques •Incidence oblique et normale •Échantillons opaques •Pas de limitation de taille •Couplage motorisé stable •AFM/STM et Raman indépendants •Mode champ proche utilisé : STM (à effet tunnel) •Longueurs d’onde lasers : 458, 488, 514, 633 nm Un dispositif polyvalent autorisant un panel de mesures très large 9
  10. 10. Vues du dispositif expérimentalVues du dispositif expérimental Un système à multiples configurations de mesure Microscope AFM/STM Couplage opto- mécanique Table anti vibrations Laser aligné sur la pointe Parcours laser en incidence oblique Parcours laser en incidence normale 10 Objectif 50× LWD, NA = 0.45 Pointe STM Spectromètre Raman Enceinte d’isolation acoustique
  11. 11. Évolution vers le Raman polarimétriqueÉvolution vers le Raman polarimétrique Évolution vers le Raman polarimétrique : implémentation des éléments PSA et PSG dans le spectromètre L’élément PSA est composé de… •Lame quart d’onde tournante •Analyseur d’azimut fixe … et se place iciLumière diffusée L’élément PSG est composé des mêmes éléments en ordre inverse et se place en émission Possibilité de polariser elliptiquement le laser et d’analyser complètement l’état de polarisation de la lumière diffusée! microscope laser détecteur 11
  12. 12. PlanPlan 1. Motivation 2. Théorie 3. Instrumentation 4. Applications du Raman polarisé  Détermination de contraintes  Identification des modes de vibration d’une molécule organique  Caractérisation d’une monocouche organique en champ proche 1. Du Raman polarisé au Raman polarimétrique 2. Conclusion et perspectives 12
  13. 13. Théorie de la mesure des contraintes par RamanThéorie de la mesure des contraintes par Raman Modélisation du réseau cristallin par un oscillateur harmonique •Équation du mouvement pour le phonon j : •Sans contraintes : avec •Sous contraintes εuv: •Les fréquences Ωj sont obtenues par : • Ainsi : 0=+′′ jjj uKu αβαβ δω20 , jjK = 0ωω =j µναβµναβµν µν αβ αβαβ εε ε , 0 , 0 ,0 ,, jj j jj KK K KK +≡ ∂ ∂ +≈ 0, =− αβµναβµν δλε jjK λj =ωj 2 −Ωj 2 Pour un système cubique tel que le Silicium, le tenseur K se simplifie en : K1111= K2222 = K3333 = p, K1122= K1133 = K2233 = q, K1212= K1313 = K2323 = r La dégénérescence du phonon optique est levée par les contraintes mécaniques ; accès aux contraintes à condition d’observer les trois modes à 521 cm-1 modes non perturbés (dégénérés) modes perturbés (ε : tenseur des déformations) Si contraint (couche) Si non contraint (substrat) 13
  14. 14. Mesure des contraintes : approche expérimentaleMesure des contraintes : approche expérimentale Principe de la méthode : •Faire « tourner » la polarisation incidente et «prendre» un spectre pour chaque azimut •Relever pour chaque spectre la fréquence, la largeur et l’intensité du pic Raman •Ajuster ces quantités à l’aide du modèle numérique des contraintes Avantages : • Levée de dégénérescence des trois phonons LO, TO1 et TO2; tous les trois sont excités • Le spot reste localisé au même endroit • Pas de mise au point entre deux mesures: l’intensité ne fluctue pas Séparation des trois phonons trop faible pour les observer séparément nous regardons la fréquence effective de cette combinaison de phonons Cette procédure permet la détermination de contraintes anistoropes (bisotropes et biaxiales) tenseur des contraintes planes :           000 0 0 yyxy xyxx σσ σσ : à déterminer ! Loi de Hooke : ε = sσ lien contraintes - déformations 14
  15. 15. Exemple de détermination de contraintesExemple de détermination de contraintes Mesure de contraintes bisotropes (σxx = σyy) en Incidence oblique c-Si (001) SixGe1-x Échantillon 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 2,9 3,0 3,8 3,9 4,0 polarisation incidente (deg) FWMH(cm -1 ) d) échantillon σxx(MPa) Si0.95Ge0.05 -452 ± 18 Si0.85Ge0.15 -954 ± 32 S = 45° A = 0° (compression) pic vers le bas : compression ! polarisation incidente (deg) polarisation incidente (deg) fréquence(cm-1 ) largeur(cm-1 ) 15 La méthode est sensible à la nature (compression ou traction) de la contrainte !
  16. 16. Comparaison entreComparaison entre Incidence normaleIncidence normale etet obliqueoblique Échantillon échantillon Deux configurations : Incidence normale Incidence oblique Incidence σxx (MPa) Normale 1363 ±431 Oblique 1374 ±34 Mesure de contraintes plus précise en incidence oblique: excitation complète des 3 modes du phonon optique Si-Si S = 45° A = 0° (traction) contrainte bisotrope NA des objectifs = cte. ! pic vers le haut : traction ! polarisation incidente (deg) polarisation incidente (deg) fréquence(cm-1 ) fréquence(cm-1 ) A. Frigout, G. Picardi, M. Chaigneau, R. Ossikovski, à soumettre à Semicond. Sci. Technol. 16 c-Si (001) SiO2 s-Si
  17. 17. Comparaison spectroscopie Raman - diffractionComparaison spectroscopie Raman - diffraction rayons X (GIXRD)rayons X (GIXRD) Mesure de contraintes bisotropes en Incidence oblique Échantillon S = 45° A = 0° Résultats en très bon accord avec les mesures aux rayons X ! c-Si (001) SixGe1-x s-Si pleine plaque Raman GIXRD P1 P2 P6 P1 P2 P6 ε⊥ = ε// (%) 0,78±0,02 1,09±0,06 0,74±0,02 0,86±0,03 1,16±0,02 0,71±0,02 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 511,6 512,0 512,4 512,8 513,2 520,0 520,1 520,2 520,3 520,4 520,5 décalageRaman(cm -1 ) polarisation incidente (°) e) 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 3,0 3,2 3,4 3,6 3,8 4,0 4,2 4,4 4,6 4,8 5,0 5,2 FWMH(cm -1 ) polarisation incidente (°) f) déformation ε (liée à la contrainte σ par la loi de Hooke) polarisation incidente (deg) polarisation incidente (deg) largeur(cm-1 ) fréquence(cm-1 ) 17
  18. 18. ContraintesContraintes biaxialesbiaxiales ((σσxxxx ≠≠ σσyyyy) en) en Incidence obliqueIncidence oblique Comparaison entre spectroscopie Raman et diffraction rayons X (GIXRD) Échantillon 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 514,4 514,6 514,8 515,0 515,2 516,55 516,60 516,65 512,95 513,00 513,05 513,10 513,15 513,20 polarisation incidentde (deg) décalageRaman(cm -1 ) P1 P6 a) P2 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 3,2 3,3 3,4 3,5 3,6 3,7 3,8 3,9 4,0 4,1 4,2 4,3 4,4 polarisation incidentde (deg) P6 P1 P2 FWMH(cm -1 ) b) bandes de sSi Raman GIXRD P1 P2 P6 P1 P2 P6 ε // (%) 0,87±0,06 1,09±0,06 0,80±0,04 0,83±0,02 1,18±0,02 0,78±0,03 ε⊥ (%) 0,58±0,06 0,85±0,06 0,04±0,02 0,58±0,03 0,90±0,03 0,04±0,05 S = 45° A = 0° La méthode est très sensible à la l’anisotropie de la contrainte ! Les valeurs des échantillons de référence sont retrouvées déformations ε nmw 200= nmd 800= SixGe1-x sSi c-Si (001) polarisation incidente (deg) polarisation incidente (deg) fréquence(cm-1 ) largeur(cm-1 )R. Ossikovski, A. Frigout, J. Schreiber, C. Licitra, à soumettre à J. Appl. Phys. asymétrie : biaxialité ! 18
  19. 19. PlanPlan 1. Motivation 2. Théorie 3. Instrumentation 4. Applications du Raman polarisé  Détermination de contraintes  Identification des modes de vibration d’une molécule organique  Caractérisation d’une monocouche organique en champ proche 1. Du Raman polarisé au Raman polarimétrique 2. Conclusion et perspectives 19
  20. 20. Identification desIdentification des modes de vibrationmodes de vibration d’une moléculed’une molécule organique (1)organique (1) Pentacène (C22H14) Le Raman polarisé peut potentiellement lever cette ambigüité vibrations intramoléculaires L1 L2 L3 L4 L5 a) b) 1150 1160 1170 1180 décalage Raman (cm-1) L1 L2 L3 L4 L5 5 modes C-H observés et déconvolués Attribution jusqu’à présent controversée des modes de vibrations intramoléculaires Images AFM des deux couches épaisseurs : 12 nm et 500 nm I. Stenger, A. Frigout, D. Tondelier, B. Geffroy, R. Ossikovski, Y. Bonnassieux, Appl. Phys. Lett. 94, 133301 (2009) 20
  21. 21. Identification desIdentification des modes de vibrationmodes de vibration d’une moléculed’une molécule organique (2)organique (2) modes Agsymétrie de la moléculegroupe D2h L1 L2 L3 L4 L5 15000 10000 5000 200 150 100 50 0 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 polarisation incidente (deg) IntensitéRaman(cts/sec) a) b) 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 polarisation incidente (deg) Intensité(unitésarbitraires)           = zz yy xx Ag α α α α 00 00 00 L1 et L4 varient comme Ag ce sont donc les modes intramoléculaires recherchés Théorie des groupes : Le « taux de dépolarisation » des vibrations L2, L3 et L5 change avec l’épaisseur (12 nm et 500 nm) Le Raman polarisé associé à la théorie des groupes permet d’identifier les modes de vibration intramoléculaires de la molécule simulation expérience 500 nm 12 nm 21
  22. 22. PlanPlan 1. Motivation 2. Théorie 3. Instrumentation 4. Applications du Raman polarisé  Détermination de contraintes  Identification des modes de vibration d’une molécule organique  Caractérisation d’une monocouche organique en champ proche 1. Du Raman polarisé au Raman polarimétrique 2. Conclusion et perspectives 22
  23. 23. Champ proche optiqueChamp proche optique Limite de résolution : distance en dessous de laquelle on ne peut distinguer deux objets. Critère de Rayleigh Champ lointain Champ proche Exploration des structures sub-λ par l’accès au champ local non-propagatif L’augmentation de la résolution spatiale passe par l’accès au champ proche Reliefs de dimension sub-λ Ondes évanescentes Ondes propagative s × 1 μm Limite de résolution spatiale d= 0,61λ NA ≈ λ 2 23
  24. 24. Spectroscopie Raman en champ procheSpectroscopie Raman en champ proche TERS : Tip Enhanced Raman Spectroscopy Résolution du champ lointain Champ amplifié et confiné : effet paratonnerre E  k  Résolution du champ proche E  k  Avec un tel dispositif nous passons d’une résolution micrométrique à une résolution de l’ordre de quelques dizaines de nm • Plasmons de surface localisés • Effet d’antenne • Effet « paratonnerre » pointe sans ouverture (Ag, Au…) localisation précise du hot spot 24
  25. 25. Raman polarisé en champ procheRaman polarisé en champ proche Modélisation de la pointe en champ proche contraste = Ichamp total / Ichamp lointain deux mesures successives : • pointe retirée, « champ lointain » • pointe approchée, « champ total » Contraste optimisé S = 45° A minimise le champ lointain Contraste non optimisé S = 45° A = 90° Le contraste dépend de : • La polarisation incidente • L’orientation de l’analyseur • L’azimut de l’échantillon Tenseur d’amplification de la pointe :           = a b b A 00 00 00 L’effet de la pointe est modélisé phénoménologiquement : cadre théorique nécessaire pour le Raman polarisé en champ proche a > b R. Ossikovski, Q. Nguyen, G. Picardi, Phys. Rev. B 75, 045412 (2007) 25
  26. 26. Caractérisation d’une monocouche organique enCaractérisation d’une monocouche organique en champ proche (1)champ proche (1) Azobenzène (C12H10N2) Self assembled monolayer (SAM) : monocouche organisée en domaines de dimension 20-30 nm environ Le champ lointain sonde plusieurs domaines mais le champ proche un seul ! Le modèle de simulation de Raman en champ proche nous permettra-t-il de remonter au tenseur Raman de la molécule ? bande Raman étudiée (liaison C-N) R. Ossikovski, G. Picardi, A. Frigout, M. Chaigneau, manuscrit invité dans numéro spécial de C. R. Physique champ proche champ lointain 26 Pointe retirée Pointe en contact
  27. 27. CaractérisationCaractérisation d’une monocouche organique end’une monocouche organique en champ proche (2)champ proche (2) Deux azimuts échantillon donnent ces courbes αij déterminés avec succès ! champ lointain : maximum pour p ! Le modèle de la pointe en Raman champ proche est validé pour des monocouches organiques; le tenseur Raman de la vibration C-N est quantitativement déterminé Tenseur Raman modifié : groupe C2h           = zzxzxz xzxx xzxx azoR ααα αα αα 0 0 Prise en compte de la structure de la couche en domaines (2 molécules par maille à 90°) Tenseur de la pointe : a : b = 10 : 1           = a b b A 00 00 00 polarisation p (90°) champ proche : maximum décalé ! plusieurs domaines un domaine éléments non diagonaux : décalage du pic champ proche! 27
  28. 28. PlanPlan 1. Motivation 2. Théorie 3. Instrumentation 4. Applications du Raman polarisé 5. Du Raman polarisé au Raman polarimétrique  Calibration de l’appareil  Mesure du vecteur de Stokes de la lumière diffusée par une pointe 1. Conclusion et perspectives 28
  29. 29. Le Raman polarimétriqueLe Raman polarimétrique Calibration de l’appareil : mesure des matrices de Mueller des voies d’entrée et de sortie inS inexcinc SMS = incmiroirret SMS = retout SMS det= Principe schématisé objectif Voie de sortie à 633 nm Modélisation: trois éléments polarisants principaux (matrices de Mueller)             − = RR RR M R cossin00 sincos00 0010 0001             − − − − = 2 2 100 0100 001 001 2 1 D D D D MD             =∆ a a M 000 000 0010 0001 déphaseur diatténuateur ou dichroïque dépolariseur Modélisation du système (entrée et sortie) par le produit d’un déphaseur, un dichroïque et un dépolariseur ( ) N SS S p i P inc iPi∑ ∑       − =∆ =θ θθ 2/13 1 2exp )()( Critère d’optimisation : sortieentrée S1 entrée vecteur de Stokes sur la sphère de Poincaré 29
  30. 30. Calibration de laCalibration de la voie de sortievoie de sortie à 633 nmà 633 nm Vecteur de Stokes : voie de sortie après correction Paramètres des éléments polarisants • Fort dichroïsme, faibles retard et dépolarisation Les axes des trois éléments sont pratiquement colinéaires: leur ordre est sans importance Dichroïque Déphaseur Dépolariseur D θ R Θ a θ 0.52 0° 6,38° 0° 0,96 0° Mdet. = MD•MR•MΔ Déviation standard ΔDOP ΔS1 ΔS2 ΔS3 0,0569 0,0629 0,0575 0,0569 mesures simulations DOP S1 S2 S3 30
  31. 31. Calibration de laCalibration de la voie de sortievoie de sortie à 514 nm (1)à 514 nm (1) Vecteur de Stokes : voie de sortie sans correction Le plan des points expérimentaux ne passe pas par le centre de la sphère ! Les éléments modélisant le système ne sont pas colinéaires. ( ) ( ) ( )θθθ −= RMRM RR( ) ( ) ( )θθθ −= RMRM DR( ) ( ) ( )θθθ −= ∆ RMRM R ( ) ( ) ( ) ( ) ( )             − = 0000 02cos2sin0 02sin2cos0 0001 θθ θθ θR Nouvelles matrices (après rotation): Les matrices ne commutent pas ! Il faut tester les six combinaisons Les axes des éléments polarisants ne sont pas colinéaires: leur ordre est d’importance ! entrée 31
  32. 32. Calibration de laCalibration de la voie de sortievoie de sortie à 514 nm (2)à 514 nm (2) Vecteur de Stokes : voie de sortie après correction Paramètres des éléments polarisants •trois éléments fortement désalignés •le système induit un dichroïsme et un retard très forts •peu dépolarisant •déviation standard du même ordre qu’à 633 nm Malgré les combinaisons différentes retenues pour les différentes longueurs d’onde, leurs précisions sont comparables Dichroïque Déphaseur Dépolariseur D θ R Θ a θ 0,68 -89,19° 62,9° -9,68° 0,90 19,38° Mdet. = MΔ•MD•MR Déviation standard ΔDOP ΔS1 ΔS2 ΔS3 0,0274 0,0429 0,0363 0,0325 La combinaison retenue pour 514 nm est différente que celle de 633 et 458 nm ! mesures simulations DOP S1 S2 S3 32
  33. 33. Calibration de laCalibration de la voie d’entréevoie d’entrée illustration avec les résultats obtenus à 514 nm Vecteur de Stokes après correction Paramètres des éléments polarisants • dichroïsme plus faible que pour la voie de sortie • retard du même ordre de grandeur • pas de dépolarisation Système modélisé dans son intégralité (entrée et sortie) Dichroïque Déphaseur Dépolariseur D θ R Θ a θ 0,29 -3,71° 67,99° 75,00° 0,99 -0,05° Mdet. = MD•MR•MΔ Déviation standard ΔDOP ΔS1 ΔS2 ΔS3 0,0548 0,0428 0,0509 0,0265 Le filtre induit moins d’effets en réflexion qu’en transmission : entrée moins perturbée que la sortie mesures simulations A. Frigout, M. Richert, R. Ossikovski, Eur. Phys. J. Web Conf. 5, 06002 (2010) DOP S1 S2 S3 33
  34. 34. PlanPlan 1. Motivation 2. Théorie 3. Instrumentation 4. Applications du Raman polarisé 5. Du Raman polarisé au Raman polarimétrique  Calibration de l’appareil  Mesure du vecteur de Stokes de la lumière diffusée par une pointe 1. Conclusion et perspectives 34
  35. 35. Diffusion par une pointe STM :Diffusion par une pointe STM : principe de la mesureprincipe de la mesure • Mesure du vecteur de Stokes de la lumière diffusée par la pointe • Ajustement de ce vecteur par le modèle de diffusion en utilisant les matrices des voies d’entrée et de sortie déterminées précédemment Avec cette étude nous sommes en mesure de quantifier l’effet de la pointe sur l’état de polarisation de la lumière P. Gucciardi, M. Lamy de la Chapelle, A. Merlen, J.-C. Valmalette, A. Frigout, R. Ossikovski, J. Raman Spectrosc. 40, 1361 (2009) Images MEB d’une pointe STM (Sin = H / V) 5 µm 100 nm 35
  36. 36. Diffusion par une pointe STM : théorieDiffusion par une pointe STM : théorie Modélisation des caractéristiques polarimétriques de la pointe (Théorie de Mie) Pointe modélisée par : • Une sphère • Une sphère + un ellipsoïde • Une sphère + deux ellipsoïdes Trois quantités importantes : Paramètres ajustables : •Angle d’inclinaison des ellipsoïdes •Forme de la pointe •Pondération des éléments La théorie de Mie dans la limite de Rayleigh est-elle appropriée pour modéliser la diffusion sur les pointes? ( )010 01 εεε εε α −+ − = aa aa L ( ) yyzz xxyy xx LL LL L = −= << 2/1 10 3 1 λ α β α aa s aa aa i− =Γ Coefficients de dépolarisation Tenseur de polarisabilité Tenseur de réaction du champ Limite de Rayleigh : d << λ ε1 : fonction diélectrique de l’or 36
  37. 37. Résultats : Mesure duRésultats : Mesure du vecteur de Stokesvecteur de Stokes • Bonne correspondance entre mesures et simulations avec Mdet et Mexc • Courbe en creux pour le DOP , S1 et S2 [ ]plasmonRayleightotal DOPDOPDOP ,min< Compétition entre diffusion Rayleigh et début de résonance plasmon à 514 nm : • Modélisation par une sphère + un ellipsoïde réaction du champ pondération Coeff. de dépolarisation sphère 9.7054 0.9977 0.3333 ellipsoïde 0.0167 0.0023 0.8201 ~20 nm~1 nm Mesure-t-on vraiment la réponse de la pointe ou celle d’un miroir ? Attention : rapport signal à bruit très faible ! 37
  38. 38. Comparaison des réponses pointe STM - miroirComparaison des réponses pointe STM - miroir • Pas de tendance notable pour le miroir avec λ: réponse proche de la matrice unité • La pointe « bascule » l’état de polarisation de S1 vers S2 à 514 nm: polarisation croisée • S3 apparait à 633 nm • Dépolarisation plus forte La pointe ne se comporte pas comme un miroir: Elle montre une dépolarisation et une polarisation croisée plus fortes : À confirmer prochainement avec un SNR plus confortable ! 38
  39. 39. PlanPlan 1. Motivation 2. Théorie 3. Instrumentation 4. Applications du Raman polarisé 5. Du Raman polarisé au Raman polarimétrique 6. Conclusion et perspectives 39
  40. 40. ConclusionConclusion 1. Une méthode originale de caractérisation des contraintes sur des échantillons cristallins par Raman polarisé a été validée 2. Les modes de vibration d’une molécule ont été identifiés en champ lointain. En champ proche, le tenseur Raman de la vibration d’une molécule a été déterminé par Raman polarisé. 3. La calibration polarimétrique complète (entrée et sortie) du spectromètre a été réalisée sur la raie Rayleigh 4. Des mesures de vecteurs de Stokes de la lumière diffusée par des pointes champ proche ont été effectuées et modélisées La voie au Raman polarimétrique et ses applications est tracée ! 40
  41. 41. PerspectivesPerspectives Spectroscopie Raman polarimétrique : méthodologie Calibration sur des modes Raman • Propriétés polarimétriques des modes Raman connues • Plus grande richesse de la réponse Raman que Si sur SiC (exemple) • Les filtres influencent moins les raies Raman (par rapport à la Rayleigh) • La chromaticité de la réponse sera mieux prise en compte Nombreuses possibilités ouvertes: Mesure de contraintes (AsGa, Ge, …), caractérisation de couches minces organiques ordonnées, activité optique Raman, photoluminescence polarisée Nouvelle méthode de calibration Nouveaux matériaux de validation 41
  42. 42. RemerciementsRemerciements LPICM : Marc Chaigneau Michaël Richert Gennaro Picardi Enric Garcia-Caurel Antonello de Martino Razvigor Ossikovski Bernard Drévillon HORIBA Jobin Yvon : Joachim Schreiber Michel Leclercq Bernard Roussel Sébastien Laden Hans-Jürgen Reich Université Paris 13 : Marc Lamy de la Chapelle 42

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